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杜亚平/刘锦程AFM:五配位Y协同Bi位点以提高电化学CO2RR的选择性
具有两个活性位点的原子分散催化剂近年来引起了人们的广泛关注。两个不同的位点可以在催化反应中协同作用,或者一个位点作为活性位点而另一个位点调节活性位点。
基于此,南开大学杜亚平教授,刘锦程研究员(共同通讯作者)等人首次合成了稀土(RE)基单原子复合催化剂BiY/CN(五配位Y),并对其电化学二氧化碳还原(CO2RR)制甲酸进行了详细表征。
本文分别制备了Bi和Y原子分散的催化剂(BiY/CN)和相应的Bi/CN和Y/CN单原子催化剂。在电催化CO2RR过程中,BiY/CN对HCOOH的选择性(FE = 83%)高于Bi/CN(26%)和Y/CN(12%)。为了确定配位环境,本文计算了Y/CN、Bi/CN和BiY/CN的Pourbaix图,以揭示不同平衡电位和pH值下最稳定的表面构型。Pourbaix图分析发现在工作条件下Y位点被羟基(*OH)覆盖。
五配位的Y不直接参与反应,但可以作为相邻Bi位点的电子受体,进一步影响Bi与*HCO2中间体的相互作用,提高Bi位点的性能。
此外,Bi/CN和Y/CN-OH的CO2RR起始电位与HER相当,因此选择性较差,而BiY/CN-OH对*HCO2具有更适中的吸附能,这导致过电位较低并提高了选择性。该工作表明,具有特殊配位环境的稀土元素可以与其他金属元素结合,通过电催化CO2RR生成甲酸盐,为稀土元素的高价值利用提供了新的解决方案。
Penta-Coordinated Y Sites Modulated Single Bi Sites for Promoted Selectivity of Electrochemical CO2 Reduction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202311087.
https://doi.org/10.1002/adfm.202311087.
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