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杨培东Nature Catalysis:探究串联CO2电还原中不对称C-C耦合机理
在CO2固定中,C-C耦合是生产多碳产品中碳骨架的关键步骤。其中Wood-Ljungdahl(WL)途径是一种有效的自然过程,微生物通过该过程将CO2转化为甲基和羰基,并将它们耦合在一起。然而,在无机CO2电还原中,这种不对称耦合机制很大程度上仍未得到探索。
基于此,美国加州大学伯克利分校杨培东院士(通讯作者)等人报道了一种共还原实验,通过电抛光Cu箔来验证Cu表面对不对称*CH3-*CO偶联的催化能力。
为克服难以从光谱中确定中间产物的困难,作者通过外部提供CO和CH3I作为两个不同的中间源来确保中间产物的存在。*CO来自于CO气体的吸附,而*CH3则是由CH3I电化学生成。通过进一步用13C同位素标记CH3I,通过核磁共振波谱验证13C-12C的不对称耦合在技术上可行。
在电解CH3I过程中,作者发现即使在高极性的水电解质中,生成的一部分甲基也可以稳定在Cu表面。这些甲基可以参与C-C偶联反应,并与另一个*CH3或*CO偶联,在Cu表面生成多种多碳产品(C2H6、CH3CHO、C2H5OH、CH3COOH和(CH3)2CO)。
在确定Cu的不对称偶联能力后,作者转向了用Cu-Ag纳米颗粒(NP)串联组装的更实用的CO2还原电催化。与WL途径类似,在串联系统中,Cu催化*CHx中间产物生成,Ag催化生成大部分*CO。
由于在动态电化学条件下直接量化Cu表面中间体的浓度是一项重大挑战,作者利用CH4和CO的生产速率作为催化微环境中*CHx和*CO中间体的可用性的代理。通过改变Cu-Ag比和应用电位可调节CH4和CO的生成速率。当CH4和CO的生成速率一致时,可以获得最大的多碳氧产物生成速率。
Exploration of the bio-analogous asymmetric C-C coupling mechanism in tandem CO2 electroreduction. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00844-w.
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00844-w.
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