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武大/南洋理工/苏科大Chem:AC-Co1/PCNKOH高选择性光催化氧化CH4为CH3OH
通过打破单原子活性位点的结构对称性,光催化水氧化途径被调节为水溶液中CH4光选择性氧化为CH3OH。
基于此,武汉大学翟月明教授、新加坡南洋理工大学刘彬教授和苏州科技大学杨鸿斌教授(共同通讯作者)等人报道了氮化碳负载的对称性配位单原子钴(Co-4N)(记为SC-Co1/PCN)和氮化碳负载的非对称性配位单原子钴(Co-C2N2)(记为AC-Co1/PCNKOH)光催化剂,并研究了它们的水氧化性能及其对CH4光催化氧化的影响。
AC-Co1/PCNKOH光催化氧化CH4制CH3OH选择性达87.22%,而SC-Co1/PCN光催化氧化CH4选择性仅为45%。此外,AC-Co1/PCNKOH(200 mg)的CH4转化率为2.42%,而CH3OH收率为2.11%。
为进一步研究光催化氧化CH4的机理,作者进行了电子顺磁共振(EPR)测量,以检测原位形成的自由基或*OH。当将CH4引入光催化体系时,可以同时检测到•CH3和*OH,表明制备的催化剂上的CH4光催化氧化以自由基为基础,其中有•CH3参与。
需注意,AC-Co1/PCNKOH的•CH3自由基的强度比SC-Co1/PCN强得多,可以归因于AC-Co1/PCNKOH吸附了更多的CH4。
在反应体系中加入清除剂KI或t-BuOH后,•CH3和*OH均消失,表明光生空穴对•CH3和*OH的生成都很重要。需注意,在反应体系中引入KBrO3(一种电子清除剂)后,则•CH3的信号减弱,表明光生电子可以促进CH4的吸附。
此外,作者还发现光催化CH4氧化活性随着不同清除剂的加入而降低,尤其是*OH等清除剂。因此,作者提出了AC-Co1/PCNKOH光催化剂光催化氧化CH4的机理。
Asymmetrically coordinated cobalt single atom on carbon nitride for highly selective photocatalytic oxidation of CH4 to CH3OH. Chem, 2023, DOI: 10.1016/j.chempr.2023.02.011.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.02.011.
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