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段晓光/吴西林​AFM:岛状单原子Co催化剂调控电荷捕获以增强类光Fenton反应2023-02-26
近年来,高级氧化法(AOPs)被认为是处理抗生素废水的有前途的技术。其中,通过催化活化过一硫酸盐(PMS)产生高活性氧物种(ROS)的类芬顿反应,是消除废水中抗生素污染物的新方法。

 

在过去的几十年中,人们已经进行了许多关于开发有效的PMS活化光催化剂的研究,如金属氧化物,金属硫化物和碳氮化物。然而,对于单组分光催化剂来说,由于光生电子-空穴对的快速复合以及光吸收性能差导致光催化活性低,极大地限制了其实际应用。
基于此,阿德莱德大学段晓光浙江师范大学吴西林等构建了富氮碳(SA-Co-CN)和石墨氮化碳(g-C3N4)负载的单原子Co异质结(SA-Co-CN/g-C3N4),并将其用作活化过一硫酸盐(PMS)的非均相催化剂。
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研究人员首先进行了密度泛函理论(DFT)计算,以揭示面内异质结构的电子结构和电子转移行为。结果表明,SA-Co-CN/g-C3N4的总态密度(TDOS)表现出更窄的带隙,这促进了能级之间的电子跃迁;SA-Co-CN和g-C3N4之间的电子轨道的强杂化,这意味着电荷转移很容易进行。
此外,SA-Co-CN/g-C3N4的电子和空穴主要分布在C原子和N原子上,表明电荷载流子在SA-Co-CN/g-C3N4中更加离域化。
更重要的是,电子和空穴倾向于分别积累在SA-Co-CN和g-C3N4中,这表明SA-Co-CN和g-C3N4的异质结之间的有效电荷分离。因此,异质结构中有效的电荷离域和分离必将提高SA-Co-CN/g-C3N4的光催化性能。
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因此,以诺氟沙星(NOR)为模型抗生素,SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系统在紫外光下对NOR的去除率达到100%,而在g-C3N4/PMS系统中,只有11.7%的NOR被去除。此外,在NOR降解过程中约81.6%的总有机碳(TOC)被去除,这意味着SA-Co-CN/g-C3N4介导的光-Fenton系统的高矿化能力。
同时,在紫外光下,SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系统的动力学速率常数(Kobs) (0.2601 min−1)比上述单个系统大约20倍,表明SA-Co-CN/g-C3N4异质结在可见光照射下协同增强PMS活化。
总的来说,这项研究为合理设计基于SACs的异质结提供了一个新的策略,以通过界面偶联获得优越的光氧化还原活性。
Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208688

 

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