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汪锋教授团队最新Appl. Catal. B.:D-A共轭聚合物助力实现超高光催化分解水制氢147 mmol g-1 h-1
面对紧张的能源短缺问题,光催化分解水制氢技术应运而生。对于有机半导体催化剂而言,光生载流子的快速复合是抑制其实现超高光催化性能的关键因素,亦是阻碍其实际应用的主要科学因素。开发具有优异电子传输性质和自然光响应的光催化剂至关重要。有机共轭聚合物的构效关系对光催化性能的强烈影响已被众多研究者所证明,因此,有机半导体材料的合理化分子结构设计和微观形貌调控,对满足实际光催化应用需求的光催化剂的研究至关重要。
基于此,武汉工程大学汪锋教授团队报道了一种具有超高光催化活性的D-A型共轭聚合物材料,并在自然光照射下仍具备优异的光催化性能。该项研究近日在Applied Catalysis B: Environmental上发表,题为“Dibenzothiophene-S,S-dioxide-containing conjugated polymer with hydrogen evolution rate up to 147 mmol g−1 h−1”。
该项工作通过Suzuki偶联法,制备了两种基于A,S-二氧-二苯并噻吩结构单元的D-A型线性有机共轭聚合物材料,用于光催化分解水产氢的研究。
首先通过DFT理论计算研究了聚合物的结构与电子性质。分子前沿轨道分析表明两个聚合物均表现出显著分离的HOMO/LUMO轨道,这有利于光生载流子的传输。Mulliken电荷分析发现两个聚合物在噻吩砜氧原子处具有最强的电子聚集,进一步在氧原子上计算氢吸附吉布斯自由能,结果表明PDBTSO-T表现出最好的光催化析氢潜力。
光催化测试发现,PDBTSO-T表现出超高的光催化析氢效率147 mmol g-1 h-1。为进一步研究其在户外自然光条件下的光催化性能,将PDBTSO-T水溶液置于自制反应装置中,在室外进行自然光照射产氢测试。结果表明,在中午12:30时刻达到最高析氢效率107 mmol g-1 h-1,这表明其具有实际应用价值的潜力。
该项工证明了合理化的分子结构设计和形貌调控对光催化性能的重要性,对未来D-A型共轭聚合物在光催化析氢领域的研究提供了一定的借鉴作用。
Dibenzothiophene-S,S-dioxide-containing conjugated polymer with hydrogen evolution rate up to 147 mmol g−1 h−1. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121144
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