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济大/物理所AEM:用于将CO2还原为甲酸的SnO2/Cu6Sn5/CuO电催化剂
电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)是高效利用排放的CO2的一种可行策略。基于此,济南大学周伟家教授,刘宏教授,李晓博士,中国科学院物理研究所谷林研究员(共同通讯作者)等人通过激光溅射制备了具有超标量相界的超小型SnO2/Cu6Sn5/CuO纳米催化剂。SnO2的引入增强了CO2的吸附和活化,而CuO促进了H2O的分解,并提供了丰富的*H中间体,在SnO2/Cu6Sn5/CuO复合催化剂上形成了串联的催化位点,从而使CO2RR活性和甲酸的高选择性得以实现。
为了研究CuO和SnO2对CO2RR活性的单独贡献,本文通过DFT计算研究了Cu6Sn5/氧化物的CO2还原机理。计算结果表明,Cu6Sn5/SnO2能够与CO2分子发生强烈的键合,而Cu6Sn5/CuO表面H2O分子的吸附能较低且*H的形成能较低,说明CuO促进了H*中间体的供应。CO2RR的吉布斯自由能图表明,Cu6Sn5/SnO2和Cu6Sn5/CuO的速率决定步骤的吉布斯自由能均低于Cu6Sn5。
具体来说,Cu6Sn5/SnO2促进了CO2分子的吸附和活化,而吸附的H2O分子很容易被Cu6Sn5/CuO活化生成H*中间体。由于在Cu6Sn5/CuO上生成*OCHO中间体的能垒较低,反应步骤(CO2→*OCHO→*HCOOH)进行得很快,随后*HCOOH通过低能垒在Cu6Sn5/SnO2上生成HCOOH。总之,具有多组分串联活性位点的Cu6Sn5/氧化物对CO2RR具有较高的催化活性及良好的甲酸选择性。
Superscalar Phase Boundaries Derived Multiple Active Sites in SnO2/Cu6Sn5/CuO for Tandem Electroreduction of CO2 to Formic Acid. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202203506.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202203506.
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