开发具有低过电位和工业级电流密度的高效、稳定的电催化剂对CO2电还原具有重要意义,但CO2电还原过程中质子传输速率低仍然是一个挑战。
基于此,浙江大学侯阳教授(通讯作者)等人报道了一种利用静电纺丝和热解相结合的方法,制备了锡(Sn)-氮位点约束多孔氮掺杂碳纳米纤维(Sn/NCNFs)。优化后的Sn/NCNFs催化剂具有优异的CO2ER活性,最大CO FE为96.5%,低起始电位为-0.3 V, Tafel斜率为68.8 mV dec-1。
在流动电池中,工业级的CO局部电流密度达到100.6 mA cm-2。此外,具有Sn/NCNFs负极的Zn-CO2电池,最大功率密度为1.38 mW cm-2,长期稳定性好。
通过DFT计算,以阐明NCNFs中掺杂N原子对Sn/NCNFs的影响。构建了不同N原子类型的原子Sn-N的三个结构模型,并将其标记为Sn-N/N2、Sn-N/N3和Sn-N/N4。
为阐明催化机制,计算了CO2在这些模型上的吉布斯自由能。计算得到Sn-N/N3模型*COOH生成速率决定步骤的自由能垒为2.06 eV,远低于其他三种模型。
结果表明,Sn-N位点附近的吡咯N原子可以有效地降低*COOH中间体形成的能垒,提高CO2ER的性能。此外,在这些模型上Sn p轨道中心的总态密度(DOS)和部分态密度(PDOS)。
在Sn-N/N3模型中,Sn 5p轨道的能带中心发生了正向偏移,并更接近费米能级(Ef),表明掺杂的吡咯N原子改变了Sn 5p轨道的局域电子密度,从而导致Sn-N/N3结构具有更高的电导率和电子反应速率。
Boosting Industrial-Level CO2 Electroreduction of N-Doped Carbon Nanofibers with Confined Tin-Nitrogen Active Sites via Accelerating Proton Transport Kinetics. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208781.
https://doi.org/10.1002/adfm.202208781.
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