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港城大叶汝全AM:FE近100%!非晶态石墨烯上硝酸盐直接合成氨
硝酸盐直接电还原为氨是一种分散的路径,但受到了相互竞争的副反应的挑战。大多数催化剂都是金属基的,而具有高硝酸盐转化为氨活性的无金属催化剂很少被报道。
基于此,香港城市大学叶汝全助理教授(共同通讯作者)等人报道了一种激光感应合成的非晶态石墨烯,包括应变和无序的五边形、六边形和七边形,可以电催化8电子还原硝酸盐(NO3−)为氨(NH3),法拉第效率(FE)约为100%,在-0.93 V下,氨的产率为2859 μg/cm2/h。催化活性的增强使流动电解能够实现按需合成和释放氨的70%选择性,从而在应用于植物栽培时显著提高产量和存活率。
作者对反应路径进行了DFT计算,以了解高NH3选择性的起源。实验表明,ox-LIG和非晶晶格的LIG都比高结晶度的还原氧化石墨烯具有更高的活性,并且ox-LIG比LIG具有更高的活性。
石墨烯的三种模型:一个模型包括5元、6元和7元环,以代表LIG的非晶态性质。在LIG表面固定一个羟基,代表ox-LIG的局部结构;另一个模型只包含六元环来表示还原氧化石墨烯(rGO)。
作者首先比较了rGO和LIG的活性,其中有两个能量不利的步骤,即NO2OH的吸附和*NO→*NOH的跃迁。
对于rGO(+0.84 eV),*NO→*NOH的转换是一个艰难的过程,而对于ox-LIG,这个能量降低到+0.66 eV。*NOH最终还原为*N,然后加氢生成*NH、*NH2和NH3,但是*NOH向*N的转化对rGO仍不利。
作者进一步比较了ox-LIG和LIG的能量,以了解氢氧根在催化硝酸盐转化为氨中的作用。总之,它们的势垒比rGO更有利。
Direct Synthessis of Ammonia From Nitrate On Amorphous Graphene With Near 100% Efficiency. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211856.
https://doi.org/10.1002/adma.202211856.
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