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湖南大学ACS Catalysis:Cu掺入CdS体相中,实现高效光催化CO2还原
半导体光催化还原二氧化碳(CO2)是实现碳中和的一种有前途的方法,可以产生有价值的化学物质,如CO、CH4、HCOOH和CH3OH。由于线性CO2分子的高热力学稳定性,太阳能-CO2转化效率一直受到限制。要获得高性能,光催化剂必须满足一系列基本条件,如合适的能带结构、高的电荷转移效率和优异的表面反应性。由于CdS具有较窄的禁带宽度、良好的可见光吸收和适当的氧化还原电位,因此被广泛用于光催化还原CO2。然而,由于光生电子-空穴对的快速复合和析氢反应(HER)的激烈竞争,CdS纳米材料的CO2转化效率受到严重限制。因此,合理修饰CdS材料对提高其光催化CO2转化性能具有重要意义。
近日,湖南大学张楠、瞿双林和解修强等通过对Cu掺杂PBA前驱体的温和硫化制备了Cu掺杂的空心CdS立方体(Cu/HCC)。实验结果表明,Cu成功地掺入了空心CdS立方体的体相中,并且在Jahn-Teller畸变的应力响应下形成了自调节的硫空位(VS)。
同时,研究人员通过调节Cu源的引入顺序,制备了Cu掺杂到CdS表面的HCC@Cu催化剂样品,并对其进行了比较,探讨了Cu物种的空间位置对催化性能的影响。水相中光催化还原CO2的结果表明,在光照下,优化后的Cu/HCC的CO产率为14.4 μmol g-1 h-1,分别是纯HCC和HCC@Cu的4倍和5倍以上。
基于实验研究和理论计算,研究人员提出了Cu/HCC-2光催化还原CO2的合理机理:在光激发下,CdS价带中的电子被激发到导带,并且在光生电荷载流子向最外表面的扩散过程中,CdS体相中分散的Cu有效抑制了光生电子-空穴对的复合,最终提供了促进光催化还原CO2所需的高浓度电荷载流子;同时,Cu原位掺杂策略使得Cu/HCC-2的d带中心上移,促进了CO2在Cu/HCC-2上的吸附和活化。
此外,体相中的自调节VS不能有效参与表面质子还原反应。这些结果允许Cu/HCC-2中的光生电子优先还原CO2分子,然后,CO2经过COOH*中间体转化为CO。在这一过程中,VS可以有效地促进COOH*中间体向CO*中间体的转化;另一方面,表面的Cu位点能够促进CO*的解吸,最终提高CO的产率。
Isolated Cu sites in CdS hollow nanocubes with doping-location-dependent performance for photocatalytic CO2 reduction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05412
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