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潘军/谭鹏飞Nano Letters:自重构策略!V-NiS实现高效水氧化
调整电催化剂的电活性表面种类,是实现高效析氧反应(OER)的重大挑战。基于此,中南大学潘军研究员和谭鹏飞博士等人报道了一种创新的原位浸出策略,通过阳离子氧化调节,以实现这些催化剂的活性自重构。钒(V)作为阳离子被引入硫化镍(Ni3S2)中,在低氧化电位下被氧化,导致随后浸出到电解质中并引发自重构(记为V-NiS)。
通过operando拉曼光谱发现,从V-Ni3S2到Ni(OH)2再到NiOOH的结构演变为三步过渡。自重构的V-NiS在电流密度为10 mA cm-2下仅需155 mV的超低过电位,优于无V的Ni3S2和许多其他先进的催化剂。
通过DFT计算,作者研究了自重构V的来源。态密度(DOS)研究表明,在费米能级附近的V-NiS的电子态明显高于NiS,表明费米能级上元素的轨道杂化更大,从而促进了电荷转移。
V原子取代Ni原子导致电子重新分布,电荷密度的变化证明了这一点。特别是,电荷密度差等值线图显示了从Ni到S的定向电荷转移,表明了Ni-S键的共价特征。
当V取代Ni时,指向性减弱,表明V-S键表现出离子特征,更容易被氧化浸出。对比Ni-S键,V-S键更容易断裂,从而促进了OER过程中自重构过程的启动。掺入后V的Bader电荷远高于取代后Ni的Bader电荷,显示出电离程度有序增加,更有利于浸出。
此外,V原子的引入引起了周围S原子之间电荷的重新分配,破坏了Ni3S2结构内部的对称性,使其具有活性。
Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Lett., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00885.
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