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焦树强&王明涌&肖巍AM: 缺陷碳的新型(Pt-Ox)-(Co-Oy)非键合活性结构用于高效HER和ORR2022-10-24

Pt是对HER和ORR最有效的催化剂,然而,商用Pt/C催化剂的负载质量仍然较高。虽然非贵金属催化剂已得到了广泛的研究,但由于其催化活性较低,很难用于取代Pt。

基于此,北京科技大学焦树强王明涌武汉大学肖巍等通过将Pt单原子(Pt-SAs)和Co原子团簇(Co-ACs)固定在含氧缺陷的碳载体上,构建了一种(Pt-Ox)-(Co-Oy)非键结构(PtSA/CoAC-O@ACTP)。

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具体而言,新型原子分散(Pt-Ox)-(Co-Oy)非键合活性位点是在富氧煤焦油沥青(CTP)衍生的缺陷碳载体上设计和构建的,并且Co-Oy和Pt-Ox之间独特的非键相互作用调节了含氧缺陷的化学场,并在Pt-d轨道中引入了额外的电子。

非键(Pt-Ox)-(Co-Oy)催化剂上的Pt负载量仅为为0.56 wt%,并且其具有优异的电催化性能:HER和ORR的质量活性分别高达64.4 A cm-2 mgPt-1(过电位为100 mV)和7.2 A cm-2 mgPt-1(0.8 V vs RHE),其值远高于商业的20% Pt/C。

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此外,(Pt-Ox)-(Co-Oy)催化剂还具有良好的稳定性,活性衰减较小,在加速降解试验中优于20% Pt/C。机理研究进一步揭示(Pt-Ox)-(Co-Oy)非键合结构调整了CTP的表面化学场,改变了Pt的电子分布,从而增强了HER和ORR活性。

总的来说,该研究为开发具有低负载质量的高效铂基电催化剂提供了一个新的思路,并且该工作中的电催化剂合成策略涉及具有丰富、低成本的煤焦油沥青和低铂负载量,显示出巨大的扩大生产应用潜力。

Novel (Pt-Ox)-(Co-Oy) Non-Bonding Active Structures on Defective Carbon from Oxygen-Rich Coal Tar Pitch for Efficient HER and ORR. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206960

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