熊宇杰/吴正翠/盛天Angew：FE>70%！K掺杂Cu2Se助力CO2电还原为乙醇

通过二氧化碳电化学还原反应（CO₂ER）以高选择性转化为乙醇是非常需要而具有挑战性的，其中催化活性位点上反应中间体的演化是关键。基于此，中国科学技术大学熊宇杰教授、安徽师范大学吴正翠教授和盛天博士（共同通讯作者）等人报道了在泡沫铜（Cu）上负载钾（K）掺杂硒化铜（Cu₂Se）纳米片催化剂，通过调节CO₂ER中Cu位点与反应中间体之间的相互作用，从而实现高选择性的生成乙醇。

通过相关表征和密度泛函理论（DFT）计算结合发现，从K到Se的电子转移可以稳定Cu(I)中间体物种，从而促进线性*CO_L和桥式*CO_B中间体的吸附，进而在CO₂ER过程中协同促进C-C耦合。因此，优化后的比例为11.2% K-Cu₂Se纳米片催化剂可以在-0.6 V至-1.2 V的过电位区间内以高选择性实现CO₂ER催化为乙醇。

此外，11.2% K-Cu₂Se纳米片催化剂在过电位为-0.8 V时，局部电流密度达到35.8 mA cm^-2，实现CO₂ER催化为乙醇的法拉第效率（FE）为70.3%，并在0.1 M KHCO₃中具有130 h的优异稳定性。

更重要的是，乙醇在11.2% K-Cu₂Se上的FE在-0.6 V至-1.2 V的区域中超过50%。该工作提出了一种通过在Cu硫化合物中掺杂碱金属阳离子来控制关键反应中间产物演化的策略，从而显著增强CO₂ER对乙醇的催化作用。

Over 70% Faradaic Efficiency for CO₂ Electroreduction to Ethanol Enabled by K Dopant-Tuned Cu Sites-Intermediates Interaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209268.

https://doi.org/10.1002/anie.202209268.