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王毅/宋树芹AEM:Fe-N4位点调制Pt表面电热场,构建高效质子交换膜燃料电池
近年来,具有高能量密度的质子交换膜燃料电池(PEMFC)受到人们越来越多的关注。其中,氧还原反应(ORR)是质子交换膜燃料电池的阴极反应,其缓慢的动力学直接阻碍了质子交换膜燃料电池的整体效率。
尽管商业碳载铂(Pt/C)已被证明是ORR最有效的电催化剂,但其稀缺性、高成本和长期运行的不稳定性是PEMFC大规模应用的巨大障碍。为了解决这些问题,迫切需要减少Pt的使用,同时提高其活性和稳定性,或最终用非贵金属催化剂取代贵金属铂基催化剂。
近日,中山大学王毅和宋树芹等提出了一个原子分散的Fe-N4位点和Pt纳米颗粒之间的协同增强策略,以显著提高电催化ORR的Pt的效能和稳定性。
具体而言,研究人员采用原子分散的Fe-N4位点修饰负载Pt纳米粒子的有序介孔炭(OMC),OMC由于其大的比表面积和有序的多孔结构而富集了Fe-N位点的含量,而且还通过其限制效应有效地防止了Pt纳米颗粒的高温烧结。优化后的Pt@Fe-N-OMC-2在酸性溶液中的ORR活性和稳定性优于商业Pt/C(20 wt%)。
更重要的是,基于Pt@Fe-N-OMC-2的MEA在0.9 ViR-free时表现出0.25 A mgPt−1的质量活性,显着高于商业Pt/C (0.165 A mgPt−1)。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,Pt与Fe-N4中心之间的强电子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d带中心相对于制备的Pt@OMC的d带中心降低了0.21 eV,表明氧化物在Pt中心的吸附减弱和解吸加速;并且Fe-N4基团的引入促进了O−OH的解离过程。
此外,通过修饰OMC表面的Fe-N4位点,加速与ORR相关物种(O2、H+和H2O)的积累,嵌入的Pt纳米颗粒表面的电场和热场得到增强,从而有助于电催化ORR。总的来说,该项工作不仅阐明了Pt和Fe-N4中心之间的协同机制,同时也为设计先进的电催化剂以用于燃料电池提供了有效的策略。
Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe–N4 Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204371
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