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耿志刚AM: 富集效应功劳大！助力Cu@C将超低浓度硝酸盐高效电还原成氨2022-08-22
将废水中的硝酸盐(NO3–)污染物电还原为NH3为废水处理和NH3合成提供了一条有效的方法。目前已经报道了许多用于将NO3–电还原为NH3的电催化剂，但它们中的大多数在超低NO3–浓度下表现出较差的性能。考虑到具有大量被占据的d轨道电子的铜可以向硝酸盐-的最低未被占据的π*轨道提供电子，因此开发高活性铜基电催化剂对超低浓度的硝酸盐-电还原为氨具有重要意义。

 

近日，中国科学技术大学耿志刚课题组通过将铜纳米颗粒封装在多孔碳框架(Cu@C)中，可在超低NO3–浓度下高效电还原硝酸盐为氨。
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在-0.3V vs. RHE下，Cu@C在1 mM硝酸盐(NO3–)溶液中对氨的最大法拉第效率(FENH3)为72.0%，比Cu纳米颗粒的法拉第效率(19.9%)高3.6倍；在-0.9 V vs. RHE时，Cu@C的氨产率达到了469.5 μg h-1 cm-2，是目前报道的用于催化硝酸盐还原电催化剂(1 mM硝酸盐)的最高值。更重要的是，当硝酸盐浓度在5~100 mM之间变化时，Cu@C的最小FENH3超过85.6%。
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此外，原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱和有限元模拟表明，与Cu板相比，由于多孔碳的富集作用，NO3–会在Cu@C表面显著积累，显著提高了硝酸盐与催化剂上催化位点的可及性，即在Cu@C中有效地存在一个多孔的碳框架限制和浓缩硝酸盐，从而促进硝酸盐电还原为氨。
Efficient Electroreduction of Nitrate into Ammonia at Ultra-low Concentrations via Enrichment Effect. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202204306

 

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