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苏大Nature子刊：带有氧化电荷的Ru物种立大功，显著提高Ru0.5Ir0.5O2酸性OER活性2023-10-11
阳极析氧反应(OER)缓慢的动力学严重限制了酸性条件下电解水制氢的效率。Ir基氧化物，Ru基氧化物及其衍生物具有足够的耐腐蚀性能，能够承受OER苛刻的酸腐蚀和氧化环境。然而，Ir的稀缺性和相对较低的OER活性不足以满足工业要求，而Ru基催化剂由于在OER过程中形成可溶性Ru氧化物(如RuO4)而通常表现出较差的稳定性。

 

目前，RuIr双金属氧化物可能是能够有效催化酸性OER的先进催化剂，其中，RuIr双金属氧化物中Ru表现出强烈的氧化态，并且Ru的氧化还原可能受到RuIr双金属氧化物体系中Ir物种的影响。
为了实现高效稳定催化酸性OER，对RuIr双金属氧化物的设计必须满足两个方面：一个是Ru活性中心稳定的高氧化态，另一个是防止Ru物种被过度氧化而溶解和失活。
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基于此，苏州大学康振辉、刘阳、邵名望和程涛等通过两步熔融碱法成功合成了二维Ru0.5Ir0.5O2取代固溶体，并研究了其催化酸性OER的性能。
结果表明，稳定且带有氧化电荷的Ru物种显著提高了二维RuIr氧化物的OER活性，最优的Ru0.5Ir0.5O2催化剂在酸性介质中电流密度达到10 mA cm−2时的OER过电位仅为151 mV，并且其在10 mA cm−2电流密度下连续稳定运行超过618.3 h。
此外，Ru0.5Ir0.5O2催化剂在1.44 VRHE下的质量活性和转换频率(TOF)分别为730.4 A gIr+Ru−1和6.84 s−1。
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脉冲电压感应电流(PVC)、循环伏安(CV)、密度泛函理论(DFT)计算和瞬态光电压(TPV)测试结果表明，在较低的外加电压下，Ru0.5Ir0.5O2能够形成更多的高价态Ru活性位点，且Ru0.5Ir0.5O2中储存的氧化电荷量显著影响其析氧性能；同时，除了具有二维结构特征外，Ru0.5Ir0.5O2中的Ru-O-Ir局部结构存在强烈的相互作用，这种相互作用导致Ru-O-Ir具有高稳定性，阻止了活性位点的过度氧化溶解，使得Ru0.5Ir0.5O2催化剂能够高效稳定催化酸性OER。
Stable and Oxidative Charged Ru Enhance the Acidic Oxygen Evolution Reaction Activity in Two-dimensional Ruthenium-iridium Oxide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41036-9

 

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