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西交大杨生春/王斌AFM:RuO2的酸性析氧活性低?不妨试试掺点Nd
电化学水分解制氢可以缓解过度使用矿物燃料造成的环境和能源问题。然而,由于涉及多个氧中间体的析氧反应(OER)动力学缓慢,其效率受到阳极OER的限制。此外,许多基于过渡金属的OER催化剂在碱性电解质中表现出优异的催化性能,但其中很少能在酸性溶液中有效工作。
因此,设计并制备在酸性条件下具有高OER催化活性和稳定性的电催化剂的将有利于推动酸性电解水析氢的发展。
基于此,西安交通大学杨生春和王斌等基于d带中心理论,设计了一种新型的Nd掺杂RuO2催化剂(Nd0.1RuOx),作为一种高效的酸性OER电催化剂。
电化学性能测试结果显示,在0.5 M H2SO4溶液中,最优的Nd0.1RuOx/CC电极对OER表现出优异的电催化性能,其在10 mA cm−2电流密度下的过电位为211 mV,Tafel斜率为50 mV dec−1。
此外,通过外推Tafel曲线计算了所制备催化剂的交换电流密度(j0)。Nd0.1RuOx/CC的j0为0.15 mA cm−2,大于RuO2/CC(0.001 mA cm−2)和商业RuO2(0.018 mA cm−2),表明其较高的内在活性。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,Nd的引入可以适度降低Nd0.1RuOx中Ru的d带中心,从而平衡了氧中间体的吸附和解吸。
此外,Nd掺杂后,O 2p能带中心下移,表明Nd0.1RuOx中Ru-O的共价性较弱,O 2p上的直接O-O耦合在热力学上是不利的。同时,在酸性电解质中,与常规RuO2相比,Nd0.1RuOx中Ru4+的高比例显著地抑制了Ru的溶解,提高了Nd0.1RuOx的稳定性。
综上,该项工作不仅开发了一种高效、稳定的OER电催化剂以推动质子交换膜电解槽的工业化生产,而且通过对RuO2电子结构的工程化设计,为催化剂的设计提供了参考。
Optimizing the Electronic Structure of Ruthenium Oxide by Neodymium Doping for Enhanced Acidic Oxygen Evolution Catalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213304
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