石墨烯（graphene）负载的单原子催化剂（SACs）是贵金属的有前途的替代品，用于催化析氢反应（HER），但是它们的性能受到本征活性低和传质不足的限制。基于此，湖南大学费慧龙教授和叶龚兰副教授、广西大学赵双良教授（共同通讯作者）等人报道了一种石墨烯负载的Co-N-C SAC，其具有高度的HER活性。
在文中，作者利用低配位Co-N3基团修饰的皱缩和卷曲石墨烯（CoN3-CSG）的合成，其中通过热冲击处理实现皱缩和卷曲的形态特征，而低配位微环境是通过在石墨烯基底内引入由高温金属蚀刻效应引起的面内纳米孔隙来实现。
独特的形态在很大程度上缓解了石墨烯的重新堆叠相关问题，从而显着增强了Brunauer-Emmett-Teller（BET）表面积（与平面对应物相比增强了4倍）和电化学活性表面积（ECSA）（增强了10倍），这可能会进一步提高活性位点的暴露程度并促进大规模传输。
通过电化学测量和密度泛函理论（DFT）计算发现，CoN3-CSG中的Co单原子具有低配位的Co-N3构型，这是由于优先占据石墨烯基底中的面内孔的外围，有助于增强本征活性。
得益于这些优点，CoN3-CSG显示出异常高的HER活性，在电流密度为10 mA cm-2时过电位（η）低至82 mV，Tafel斜率为59 mV dec-1，在η=100 mV时转换频率（TOF）为0.81 s-1（比Co-N4对应物高了约2.6倍），使其成为基于碳负载Co SACs的最活跃的HER催化剂之一。
Engineering the Morphology and Microenvironment of a Graphene-Supported Co-N-C Single-Atom Electrocatalyst for Enhanced Hydrogen Evolution. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202201139.
https://doi.org/10.1002/smll.202201139.
