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贾春江/马超/刘锦程Nature子刊:CeO2-x/CoO1-x/Co双界面结构协同作用提高水煤气变换反应活性2023-12-09

催化剂内部的双界面结构能够缓解催化过程中的有害吸附,但其构建策略和机理仍缺乏了解。基于此,山东大学贾春江教授,南开大学刘锦程研究员,湖南大学马超教授(共同通讯作者)等人通过喷雾热解法制备了高活性的CeO2-x/CoO1-x/Co双界面催化剂,表现出比其他钴基催化剂更高的水煤气变换(WGS)反应活性,甚至可以与一些贵金属催化剂相媲美。

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计算解读

本文进行了实验和理论相结合的研究,以探索双界面结构上的化学活性结构和反应途径。CeO2-x/CoO1-x/Co双界面具有有效催化WGS反应的结构活性,其中CeO2-x小岛的存在是中间区域主要存在CoO1-x的诱因。形成的CoO1-x可以通过避免由于过强的CO-Co0结合而导致的CO中毒来优化CO活化步骤。

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实验和理论结果证实了由双功能界面(包括CeO2-x/CoO1-x和CoO1-x/Co)独立贡献组成的协同氧化还原机制,其中CeO2-x/CoO1-x界面减轻了CO毒害效应,CoO1-x/Co界面促进了H2的形成。本文的研究结果可为制备催化剂内部的双界面结构提供指导,并有助于揭示多组分催化剂体系的反应机理。

Boosting reactivity of water-gas shift reaction by synergistic function over CeO2-x/CoO1-x/Co dual interfacial structures. Nat. Commun.2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42577-9.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42577-9.

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