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郑智平/张新瑜/郑家新Small:分层SACs中电催化ORR动力学的增强与提高活性位点利用率相联系
单原子催化剂(SACs)由于最大限度地利用金属原子和增强了各种化学反应的活性和选择性,成为当前研究的热点。分层结构的SACs可进一步增加活动位点的数量,但是这种SACs的这些假设优势在很大程度上未经测试。
基于此,南方科技大学郑智平教授和张新瑜博士、北京大学深圳研究生院郑家新副教授(共同通讯作者)等人报道了具有分层中空结构(Fe/HH)的Fe-SAC,其在氧还原反应和质子交换膜燃料电池中表现出优异的活性。
关于Fe/SS(具有紧凑一级结构的Fe/HH的对应物)的实验和计算研究表明,Fe/HH中活性位点的数量和它们的利用率显著增加,反映在速率决定步骤中间体Fe-OOH*的形成上。
DFT计算和原位ATR-SEIRAS光谱研究,以分析活性位点的利用效率对RDS中间体的形成和转化的影响。
反应从O2的吸附开始,接着活性位点结合中间体(*O2, OOH*,*O,*OH)的形成和转化,导致H2O或OH−的形成。
中间体相对于初始态(0 V)和平衡态(1.23 V)的转化过程中涉及的自由能的分布。在0 V时,朝着OH−最终形成的每一个正向步骤都以自由能的下降为特征,表明整个ORR过程在能量上是有利的。
在1.23 V时,在第二步电子转移过程中观察到一个向上的过程,对应于吸附反应,ΔG=0.6 eV,表明OOH*的形成是RDS。
Linking Enhanced Kinetics of Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction with Increased Utilization of Active Sites in a Hierarchical Single-Atom Catalyst. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205743.
https://doi.org/10.1002/smll.202205743.
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