研究背景
石墨相碳化氮（g-C3N4）因其高的稳定性、无毒、适宜的禁带宽度及简易制备等优点，被广泛应用于光催化领域。但是，由于 g-C3N4 高度对称的三嗪结构，加速了光生载流子的复合几率。前期大量的研究工作希望通过构建异质结、耦合助催化剂、形貌调节和表面修饰等手段用以提升光生载流子的分离效率。这些修饰手段并不能从根本上解决电荷传递问题。另外，反应物与载流子的表面反应也是一个重要的因素，并不能同时兼顾。
为此，我们(贵州大学陈鹏老师课题组)提出了一种简便的策略，利用蜜勒胺与甲醛的聚合，将两亲性碳和 C-O-C 链嵌入氮化碳骨架中。通过两亲电子桥的引入，C3N4 的光生载流子迁移率、活性物质(超氧自由基、单线态氧)产量以及表面两亲性有着显著改善。该成果发表于学术期刊 Journal of Materials Chemistry A，并选为封面文章（Outside Front Cover）。
研究亮点
| ▲ | Fig. 1 (a) Schematic of COCN synthesis, (b) SEM, (c) TEM and (d–f) elemental mapping images of COCN-2. |
| ▲ | Fig. 2 (a) solid-state 13C NMR spectra，(b) XRD，(c) FTIR spectra，XPS survey spectra of COCN: (d) C 1s, (e) N 1s, and (f) O 1s |
| ▲ | Fig. 3 (a) PL (λEx=380 nm), (b) transientfluorescence, (c) photocurrent and (d) electrochemical impedance spectroscopy of as-prepared samples. |
| ▲ | Fig. 4. Contact-angle of thioanisole on the surface of (a) C3N4, (b) COCN-1, (c) COCN-2 and (d) COCN-3. |
| ▲ | Fig. 5. (a) time dependent photocatalytic H2 production over different catalysts. (b) Cycling performance of photocatalytic H2 production over COCN-2. (c) Cycling test of photocatalytic selective oxidation of sulfides over COCN-2. |
总结与展望
通过对碳化氮链的调控，能诱导载流子的高效迁移及活性物种的提升。另外，碳化氮的两亲性碳链有助于硫醚及水的吸附，使得该材料不仅在氧化硫化物为亚砜方面具有优越的光催化活性(光照 3 小时后，转化率和选择性接近 100%)，约为原始 C3N4 的 7 倍，而且具有优异的产氢性能(34.9 μmol h-1)。因此，本文通过链工程的调控研究，可为有机碳基光催化剂提升载流子迁移和表面反应提供些许参考。
论文信息
- Linkage engineering mediated carriers transfer and surface reaction over carbon nitride for enhanced photocatalytic activity
Shilian Yang, Qian Wang, Qiuchen Wang, Gen Li, Tianxiang Zhao, Peng Chen*(陈鹏，贵州大学), Fei Liu* and Shuang-Feng Yin*(尹双凤，湖南大学)
J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 21732
http://doi.org/10.1039/D1TA03813C
主要作者简介
陈鹏，贵州大学化学与化工学院讲师，致力于光催化小分子转化、废水处理、重金属脱除等研究。以第一作者或通讯作者在 J MATER CHEM A, Appl Catal B: Environ, CHEM ENG SCI, ACS SUSTAIN CHEM ENG 等学术刊物上发表多篇研究论文。
刘飞，贵州大学化学与化工学院教授，博士，省管专家、贵州省百层次人才、贵州省优秀青年科技人才培养对象，获贵州省青年科技奖、贵州省优秀科技工作者等荣誉称号。曾在中国科学院从事博士后研究工作，于 2015 年-2016 年期间在牛津大学化学系访学研究。领衔建设贵州省能源资源转化技术科技创新人才团队，致力于碳基小分子催化转化及新能源材料设计开发。以通讯作者身份在 J MATER CHEM A, GREEN CHEM, CHEM ENG J, CHEM ENG SCI, ACS SUSTAIN CHEM ENG, IND ENG CHEM RES 等学术刊物上发表多篇研究论文，获授权发明专利 10 余件，获贵州省科技进步奖 2 项。
尹双凤，博士，湖南大学化学化工学院二级教授，博士生导师，国家杰出青年基金获得者，湖南大学科学技术研究院院长，先进催化教育部工程研究中心主任，湖南省第十三届人民代表大会常委、环境与资源保护委员会委员。入选教育部新世纪优秀人才计划、科技部中青年科技创新领军人才计划、国家万人计划、湖南省 121 创新人才培养工程第一层次人选。先后在北京化工大学、中石化石油化工研究院、清华大学获得学士、硕士、博士学位，随后在香港浸会大学和日本产业技术综合研究所进行博士后研究。主持国家自然科学基金、科技部 863 计划等多项课题项目，在化工材料、催化工艺、精细化学品绿色合成等领域取得了一批重要研究成果。已申请发明专利70余件，授权近 50 余件，部分成果已许可转让；在 JACS、ACIE、AIChE J、CES 等国际化学化工材料期刊上发表高质量论文 250 余篇。荣获湖南省自然科学奖一等奖、国家教学成果奖二等奖、中国石油与化学工业联合协会青年科技突出贡献奖、中国化工学会侯德榜青年科技创新奖、中国催化委员会均相催化青年奖、“湖南省优秀博士学位论文指导教师”等奖励与荣誉。兼任中国化学会催化委员会委员、中国能源学会能源与环境专业委员会副主任、中国离子液体专业委员会理事、湖南省催化与绿色化学专业委员会主任、《催化学报》、《过程学报》、《化工学报》等期刊编委等。侯德榜化工科技青年奖等奖励。
现就读于贵州大学化工学院，硕士研究生，研究光催化小分子转化方向。
