具有多功能和协同效应的多孔异质结构电催化剂对于高效的电催化CO2还原反应(CO2RR)有很大的好处,但是共价有机框架(COFs)和金属有机框架(MOFs)基异质结在该领域的研究仍面临着巨大的挑战。
基于此,华南师范大学陈宜法副教授(通讯作者)等人报道了一系列蜂窝状多孔结晶异质电催化剂(MCH-X,X =1-4,X代表在MCH合成中从不同MOFs剂量获得的编号样品),并将其成功应用于电催化CO2RR。
特殊设计的异质结具有集成的多孔MOF-模板和超薄COF-涂层,可以实现高效的CO2吸附/活化,并转化为CH4。其中,最好的是MCH-3表现出极大地抑制了H2的释放。
在电压为-1.0 V时,MCH-3的电流密度为-398.1 mA cm-2,以及法拉第效率(FECH4)为76.7%,优于物理混合物(38.0%)、MOF@COF没有蜂窝状形态(47.7%)、裸COF(37.5%)和MOF(15.90%)。
值得注意的是,MCH-3在-0.9 V至-1.1 V的宽电位范围内法拉第效率保持约70%。此外,基于密度泛函理论(DFT)计算和各种表征,MOF在促进CO2吸附/活化、稳定中间体方面的重要作用,以及克服限速步骤的能垒已被深入研究。这是MOF@COF异质结的首次报道,可以应用于高效的CO2RR转化为CH4,也将加速该领域多孔杂化材料的发展。
Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206706.
https://doi.org/10.1002/adma.202206706.
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