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陈建宾/牛立伟/张国锋AEM:抗氧化Pd4S/Pd3P0.95异质结,实现高电流密度水分解!
电化学水分解制氢具有低能耗、环保和产品纯度高等优点,是一种有效的制氢途径。该技术的一个关键就是开发有效的电催化剂以降低阴极析氢过电位。尽管研究人员已经开发了一些高效的HER电催化剂,但它们中的大多数在大电流密度下仍然存在剧烈的活性下降现象。
基于此,齐鲁工业大学陈建宾、牛立伟和张国锋等通过使用单点溶剂热法硫化含P钯前体,制备出Pd4S/Pd3P0.95异质结构催化剂,该催化剂继承了各个组分的固有优点并暴露了活性位点。
优化的Pd4S/Pd3P0.95异质结构催化剂有望用于大电流密度HER,其在0.5 M H2SO4和1 M KOH中,电流密度为500 mA cm-2时的HER过电位分别仅为284 mV和387 mV,优于基准 20% Pt/C(分别为378 mV和482 mV);
值得注意的是,电流密度为1000 mA cm-2时该催化剂的HER过电位分别为538 mV和486 mV。此外,该异质结构催化剂还表现出快速的反应动力学和显著的长期耐久性,在碱性溶液中进行稳定性测试后,仍保留了较强的表面抗氧化能力。
密度泛函理论(DFT)计算表明,Pd4S/Pd3P0.95异质结构可以加速H2O的解离动力学并增强了H的产生;同时,在异质界面附近产生的一个OH*只阻挡了一个Pd位点,留下更多的活性位点用于H-化学吸附,促进碱性环境中的HER性能。因此,优化后的异质结构不仅对氧原子具有最大的电导率和吸附能,而且可以显着降低水分子解离的动能势垒。
Interfacial Engineering to Construct Antioxidative Pd4S/Pd3P0.95 Heterostructure for Robust Hydrogen Production at High Current Density. Advanced Energy Materials, 2022. DOI:10.1002/aenm.202103511
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