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高敦峰、姜晓乐Nano Research:BiOn团簇促进CO2电还原为甲酸盐
负载型金属(氧化物)团簇具有丰富的表面位点和较高的原子利用率,在许多催化反应中表现出比纳米颗粒和单原子催化剂更高的活性和选择性。然而,簇状催化剂在CO2电还原反应(CO2RR)中的作用却鲜有报道。
基于此,中科院大连化学物理研究所高敦峰研究员和西南民族大学姜晓乐博士(共同通讯作者)等人报道了一种氧化铋(BiOn)簇状催化剂,用于高效的CO2RR制取甲酸盐。
BiOn簇状催化剂在碱性膜电极组装电解槽中,当电流密度高于500 mA·cm-2时,甲酸盐法拉第效率(FE)超过90%,质量活性高达3750 A·gBi-1。
具有BiOn簇状催化剂的电解槽的甲酸盐生产速率高达0.56 mmol·min-1,单次CO2转化率高达44%。
DFT计算了三种反应途径,包括CO2RR转化为HCOOH/甲酸盐和CO以及HER。第一次质子耦合电子转移形成HCOO*和COOH*中间体是电位限制步骤,而HER在碱性介质中通过Volmer-Heyrovsky过程进行。
HCOO*的形成是放热的,Bi4O3簇上自由能为0.08 eV,而Bi(001)表面和BiC4基序上的自由能分别为0.5 eV和0.68 eV。
在Bi4O3上形成COOH*和H*的自由能分别为0.75和1.08 eV,比形成HCOO*的自由能量要正得多(-0.08 eV),表明HCOOH途径优于CO和H2途径。
与Bi(001)表面相比,Bi4O3簇和BiC4基序对CO2RR的选择性高于HER,但BiC4基序产生不利的甲酸盐。
DFT计算结果表明,Bi4O3簇能够稳定关键的HCOO*中间体,并促进HCOOH的形成,从而使BiOn簇状催化剂上产生甲酸盐。
Boosting CO2 electroreduction to formate via bismuth oxide clusters. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5073-0.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-5073-0.
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