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魏伟/陈为Small:NS@Ag HF在2 A cm−2下高效还原CO2
电还原CO2制取CO是一种很有前途的温室气体资源利用途径,但它仍然存在电流密度不切实际和耐久性差的问题。
基于此,中科院上海高等研究院魏伟研究员和陈为研究员等人报道了电化学表面重构在银中空纤维(Ag HF)表面形成的纳米片壳(NS)(即NS@Ag HF)。制备的NS@Ag HF作为气体穿透电极,在2.0 A cm−2的超高电流密度下,CO的法拉第效率(FE)高达97%,可以连续工作200 h。
通过DFT计算,作者研究了参与CO2还原的关键中间体的能量变化。作者在Ag(111)平面上构建具有正常和收缩Ag-Ag键的模型电极表面,分别代表光滑表面和纳米片立表面电极。利用离散傅立叶变换(DFT)计算确定了纳米片立表面模型的本征电子特性,包括带结构和态密度。
裸纳米片立表面模型和含*COOH的纳米片立表面模型的PDOS相对于费米能级的位置都比光滑表面模型高,表明反键态移动高,占用率低,导致催化剂与中间体之间的相互作用更强。
在光滑表面模型上,通过第一次质子-电子转移形成*COOH中间体,通过第二次质子-电子转移进一步形成吸附产物*CO,计算得到的反应吉布斯自由能(ΔG)分别为1.79和0.84 eV。对比纳米片立表面模型,形成*COOH和*CO的ΔG值显著降低,分别为1.61和0.67 eV。
结果表明,纳米薄片表面显著降低了CO2还原为CO的能垒,并且纳米薄片表面的CO2RR比光滑表面更有利于CO的能垒。DFT结果证明了纳米片立表面通过增强CO2RR到CO的反应,同时加速H2O的活化,促进了NS@Ag HF GPE的电催化活性。
Highly Efficient CO2 Reduction at Steady 2 A cm−2 by Surface Reconstruction of Silver Penetration Electrode. Small, 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202301338.
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