▲第一作者： Chungseok Choi
通讯作者： William A. Goddard III, Yu Huang(黄昱)通讯单位： 加州大学洛杉矶分校(UCLA)，加州理工学院(Caltech)DOI：10.1038/s41929-020-00504-x
背景介绍

电化学CO₂还原制备高附加值化学产品不仅能减少CO₂排放造成的危害，还能产生可再生能源。其中铜是将CO₂还原为碳氢或者含氧化合物的有效催化剂，但产品选择性差，长期稳定性不佳。本文亮点

1. 本文以预合成的{100}铜纳米线为前驱物，通过原位电化学活化合成了具有丰富台阶位表面的铜纳米线实现高效还原制C₂H₄，FE_C2H4大于70%，同时具有200h以上优异的稳定性。2. DFT计算表明，具有台阶位的表面具有更优的热力学稳定性，同时与Cu(100)表面相比，台阶位的产生能抑制C1和H₂的产生从而促进C2产物的生成。
图文解析

▲图1.  表面台阶位的Cu纳米线合成示意图

● 预合成的{100}表面的Cu纳米线(Syn-CuNW)● 原位电化学活化的台阶位表面的Cu纳米线(A-CuNW)
▲图2. Syn-CuNW和A-CuNW的TEM表征

● Syn-CuNW具有光滑表面一维结构，平均直径25±7.7 nm，Cu{220}晶面间距1.27，<110>方向生长● A-CuNW具有高度不均匀表面，{100}暴露面，台阶位为n(100)×m(111)
▲图3. Syn-CuNW和A-CuNW表面的电化学活性 

● Syn-CuNW由Cu{100}（67%）和Cu{110}（32%）组成，无A-(hkl)● A-CuNW中A-(hkl)含量随活化时间延长逐渐增加，而Cu{100}和Cu{110}逐渐减少
▲图4. 电化学CO₂还原性能

▲表1. 不同Cu基催化剂在H型电解池中电化学CO₂还原制C₂H₄性能对比

▲图5. DFT计算不同Cu表面稳定性和电化学活性

● 在工作电压-0.98~-1.06V时，Cu(511)具有比Cu(100)和Cu(111)更低的表面能，不会产生重构到Cu(100)的表面驱动力，从而提供具有良好稳定性的阶梯表面● 与Cu(100)相比，Cu(511)具有更高的CO吸附能力● Cu(511)上C1反应的动力学势垒比Cu(100)更高，而C2耦合的动力学势垒与相近● 与Cu(100)相比，Cu(511)具有更低的氢结合能，能有效抑制析氢反应
作者介绍

William A. Goddard IIIWilliam A. Goddard III院士现任美国加州理工学院化学与化工学院、应用物理学院、材料科学学院Charles and Mary Ferkel冠名教授，是Caltech材料模拟与过程研究中心主任，是美国科学院院士、国际量子分子科学院院士、美国艺术与科学院会士、美国物理学会会士、美国科学促进会会士、英国皇家化学学会会士。其在理论化学和多尺度模拟方面的研究工作获得了国际广泛认可，荣获了包括费曼纳米技术理论奖、美国化学会理论化学奖和国际催化协会杰出科学贡献奖等。截至2018年12月，Goddard院士已在Nature、Science、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.等顶级综合杂志、化学与材料专业期刊发表SCI论文1300多篇，总引用近12万余次，H因子150，24次入选全球高被引科学家。研之成理此前关于William A. Goddard III的介绍：

William A. Goddard III 自传

Yu Huang(黄昱)Yu Huang(黄昱)教授目前是美国加州大学洛杉矶分校的终身教授。1999年本科毕业于中国科学技术大学，2003年博士毕业于哈佛大学，分别在劳伦斯-利弗莫尔国家实验室、麻省理工学院进行博士后研究。2006年开始在UCLA任助理教授，目前为UCLA材料科学与工程系终身教授、加州纳米研究所研究员。黄昱教授的研究工作已在Science、Nature、Nature Mater.、Nature Nanotechnol.、Nature Chem.、JACS等国际顶尖学术期刊发表，引用超过30000次。黄昱教授还获得诸多学术奖励，如世界100强的年轻创新者奖、斯隆奖、美国总统青年科技奖、国防高等研究计划署（DARPA）青年教授奖、美国国立卫生研究院（NIH）创新奖和Kavli奖等。课题组主页：http://yhuang.seas.ucla.edu/
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