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ACS Energy Letters:偶氮碳基双活性位点修饰的共价有机骨架增强储锂性能2020-10-31

作为一种高性能的能量存储装置,锂离子电池已广泛应用于各类移动电池和其他可再生清洁能源载体。因此,开发高性能、可持续的绿色有机电极材料对锂离子电池的发展至关重要。有机化合物因其可设计结构、高理论容量等,可用作电活性有机电极以满足不断增长的能量存储和转化需求,但受限的活性位点和差的结晶性限制了它们的实际应用。因此,构建化学稳定性优异、高结晶度、丰富活性位点的有机电极材料对于先进锂离子电池具有重要意义。与传统的无机化合物相比,共价有机骨架(COF)是一类组分、结构可设计,强稳定性的多孔有机材料,是一种理想的侟能材料。但是,有限的活性位点数量阻碍了其应用。所以,如何精确设计COF分子结构,实现对材料结构层间距或内部活性储锂位点的充分激发与利用,将对COF类材料在侟能领域的应用开辟新的思路。基于以上研究现状和面临的问题,云南大学郭洪教授课题组和加拿大韦仕敦大学孙学良教授合作,首次提出了C=O和N=N双重氧化还原反应位点修饰的共价有机骨架(Tp-Azo-COF),并成功应用于锂离子电池负极材料中(如图1和图2所示)。实验结构表明,C=O和N=N的引入,显著增强了COF用作锂离子电池负极的电化学活性和容量(如图2所示),并采用多种原位分析手段和DFT计算来揭示该类材料的储锂机理(如图3所示)。该工作首次构筑了双活性位点的Tp-Azo-COF并作为锂离子电池的负极材料,得益于丰富的活性位点、大的比表面积以及多孔结晶性,Tp-Azo-COF表现出了优异的储锂性能。这项工作为开发低成本,持久循环稳定性和可逆性的可充电电池的先进有机材料提供一种新的思路。

图1 :(a) Tp-Azo-COF的PXRD模型;(b-c)是Tp-Azo-COF的模拟结构;(c-e)是Tp-Azo-COF的TEM表征。

图2:Tp-Azo-COF在扫速为0.1 mV s1时的CV结果;(b)Tp-Azo-COF在0.3 C时的恒电流充放电;(c)Tp-Azo-COF的倍率性能;(d)负极材料Tp-Azo-COF的长循环稳定性测试.

图3:(a-b)负极材料Tp-Azo-COF在充放电过程中的原位监测; (c-d)应用拉曼技术来分析Tp-Azo-COF在充放电过程中的反应变化。

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