江西师范大学袁彩雷团队Nano Lett.: 无场增强磁性二维异质结析氧反应

▲第一作者：熊自仁、胡策

通讯作者：袁彩雷教授

通讯单位：江西师范大学

论文DOI：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03981

析氧反应（OER）是水裂解、CO₂还原和金属空气电池等众多电化学储能和转换技术中的关键过程。但OER的四电子过程动力学缓慢，从根本上限制了其反应效率。近年来，理论和实验研究表明铁磁（FM）电催化剂利用自旋相关动力学降低了OER动力学势垒，从而提高反应效率。因此可以预期，二维铁磁材料在可利用自旋相关OER动力学的基础上，结合二维材料普遍具有的特性（例如高比表面积、优异的机械性能、高导电性和高导热性等），有望发展成为新一代高效的OER电催化剂。然而相关研究尚未见报道，主要原因是二维铁磁材料在空气中的不稳定性和居里温度（T_C）低于室温。

近期，江西师范大学袁彩雷教授团队在大面积合成空气稳定的二维铁磁Cr₂Te₃（T_C约200 K）的基础上，通过近邻反铁磁（AFM）CrOOH实现Cr₂Te₃室温铁磁性，并报道了该磁性二维异质结Cr₂Te₃/CrOOH磁化后OER性能的永久增强。这种无需施加外磁场保持OER性能的永久提升是继袁彩雷教授团队前期通过施加外磁场增强碗型室温铁磁MoS₂析氢反应（HER）性能（W. Zhou et al., Nano Letters 2020, 20, 2923-2930）的又一突破，可以避免在实际催化应用中由于施加外磁场导致的设备不兼容和额外的成本问题。

实验发现，在Cr₂Te₃析氧反应过程中活性边界自然演化为CrOOH AFM，原位形成了Cr₂Te₃/CrOOH（顺磁（PM）/AFM）横向异质结。磁学测量表明，在PM/AFM异质结中磁近邻效应的作用下，Cr₂Te₃实现了室温下长程铁磁有序。因此，可进一步通过磁化提升其OER性能。得益于自旋的非易失性，这种增强是无场的（无需外加磁场持续作用）和永久性的。这一研究揭示了将磁性二维材料及其异质结构应用于OER的可能性，并表明PM/AFM异质结构催化剂中的磁近邻效应可以在无场的方式下提高自旋相关电催化效率。

▲图1. 空气稳定的二维铁磁Cr₂Te₃结构表征及磁学特性。

▲图2. Cr₂Te₃/CrOOH异质结结构表征及OER理论计算。

▲图3. Cr₂Te₃/CrOOH异质结磁学特性及磁近邻效应示意图。

▲图4. Cr₂Te₃/CrOOH异质结磁化前后的OER性能测试。

▲图5. Cr₂Te₃/CrOOH异质结的OER性能及结构稳定性测试。

研究成果于2021年12月3日以“Field-free improvement of oxygen evolution reaction in magnetic two-dimensional heterostructures”为题在线发表在Nano Letters上。袁彩雷教授课题组硕士研究生熊自仁和胡策博士为论文的共同第一作者，通讯作者为袁彩雷教授，江西师范大学为论文的第一单位。该项工作得到了国家自然科学基金委、江西省主要学科学术和技术带头人培养计划以及江西省自然科学基金委等的支持。

文章链接如下：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03981