AEM：X射线光谱法测定CO2电还原过程中氧化物衍生的Cu-Sn催化剂的构效关系

开发用于选择性电化学CO₂转化的地球上含量丰富的催化剂是一个核心挑战。其中，铜-锡（Cu-Sn）双金属催化剂可以选择性地将CO₂还原为CO或甲酸盐。

基于此，德国柏林亥姆霍兹材料与能源研究中心Matthew T. Mayer和Laura C. Pardo Pérez（共同通讯作者）等人报道了氧化物衍生的Cu-Sn催化剂，可以针对任一产品进行调节，并试图了解导致这些选择性趋势的Cu和Sn之间的协同效应。

材料在CO₂还原条件下发生了显著的转变，并通过多种方法的相关观测（用于原位研究的X射线吸收光谱法和用于表面灵敏度的准原位X射线光电子能谱法）揭示了其动态体积和表面结构。

对于这两种类型的催化剂，Cu在反应条件下转变为金属Cu⁰。然而，不同类型催化剂的锡形态和含量存在显著差异：CO选择性催化剂的表面锡含量为13 at.%主要以氧化锡的形式存在，而甲酸盐选择性催化剂的锡含量为70 at.%由金属Sn⁰和Sn氧化物组成。

通过密度泛函理论（DFT）计算模拟表明了Cu-Sn催化剂的两种状态。在低Sn含量下，局部电子效应导致Sn^δ+的形成。对于Sn含量≥45，整个系统显示出与纯Sn相似的反应性，在促进甲酸盐（HCOO^–）生成的同时阻碍了H吸附。

通过增加催化电流密度来进一步提高Cu-Sn催化剂的性能，可以通过将高表面积Cu纳米结构功能化，并将Sn覆盖层集成到气体扩散电极配置中，从而针对上述表面组成来实现。本研究揭示了锡功能化铜催化剂的结构、组成和形态与电化学偏压的复杂依赖关系。

Determining Structure-Activity Relationships in Oxide Derived Cu-Sn Catalysts During CO₂ Electroreduction Using X-Ray Spectroscopy. Adv. Energy. Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202103328.

https://doi.org/10.1002/aenm.202103328.

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