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Angew:阳离子调控助力尖晶石氧化物氧电催化和可充电锌-空气电池
理论上,四面体中心的原子取代(ATd)可以通过尖晶石氧化物(AB2O4)中的ATd-O-BOh相互作用实现对八面体中心(BOh)电荷的有效优化。然而,由于尖晶石氧化物晶体结构的复杂性,对其进行精确的控制和调节仍然是一项具有挑战性的工作。
基于此,广州大学刘兆清教授,悉尼大学赵慎龙报道了展示了一种简单的溶剂方法来调整尖晶石氧化物的结构,并进一步将尖晶石氧化物复合材料(ACo2O4/NCNTs,A=Mn,Co,Ni,Cu,Zn)用于氧电催化。
要点1. 优化后的MnCo2O4/NCNTs具有较高的氧还原/析氧反应(ORR/OER)活性和优异的耐久性。值得注意的是,采用MnCo2O4/NCNTs正极的可充电液体锌空气电池具有比容量(827 mAh gZn-1)、高功率密度(74.63 mW cm-2)和在高充放电倍率(5 mA cm-2)下300次循环的优异稳定性。
要点2. 密度泛函理论(DFT)计算表明,取代可以调节Co3+/Co2+的比例,从而导致电子结构随d带中心的移动而发生调制。同时,具有最佳电荷结构的MnCo2O4中的Co3+Oh使活性中心与含氧物种之间有更合适的结合作用,从而提高了氧电催化性能。
这项工作不仅证明了电荷调制机制对氧催化过程的影响,而且为其他氧催化材料的后续设计提供了新的策略。
Cation-Tuning Induced d-Band Center Modulation on Co-based Spinel Oxide for Rechargeable Zn–Air Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI:10.1002/anie.202114696
https://doi.org/10.1002/anie.202114696
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