Angew. Chem. ：96%高利用率高面容量水系锌金属负极

水系锌离子电池具有低成本，高安全和高理论容量等特点，被认为是具有广阔应用前景的大规模储能技术之一。然而，由于水系电解液中活泼水分子带来的一系列副反应，以及锌负极在循环过程中的枝晶生长，使得水系锌金属负极实际表现差强人意。尤其是目前普遍使用的过量锌金属负极，往往会掩盖锌负极本身存在的问题，并限制水系锌离子电池的实际能量密度。因此，高利用率锌负极的开发至关重要。目前，通过电极界面设计，已经实现了高达90%利用率的锌负极，但面容量仍旧较低，往往低于10 mAh cm^-2。

近日，中国科学技术大学陈维教授团队和李震宇教授团队合作，通过在电解液中引入环丁砜调节锌离子溶剂化结构，在大于20 mAh cm^-2的超高面容量下，实现了大约96%利用率的水系锌金属负极。这种通过电解液设计对溶剂化结构进行调节的方法，为实现高利用率锌负极提供了一种有效策略。

环丁砜分子加入电解液后能够取代锌离子溶剂化层中的部分活性水，形成含环丁砜的一种稳定新颖的溶剂化结构。电解液光谱表征，分子动力学模拟以及第一性原理计算对该溶剂化结构进行了分析确认。锌离子溶剂化层中活性水含量的减少也极大抑制了水分子在电极电解液界面带来的副反应，提升了金属锌负极的电化学性能。

在电解液中引入环丁砜后，在锌-锌对称电池中，锌负极可以实现最大面容量40 mAh cm^-2，最高约为96%的锌利用率。并在铜-锌不对称电池中也实现高电流密度和高面容量的稳定循环，平均库伦效率高达99.8%。

最终，在水系五氧化二钒-锌电池和活性炭-锌电容中，当锌利用率为67%时，添加环丁砜的电解液表现出更长的循环寿命和更稳定的充放电曲线。这一结果在全电池中证明了调节电解液溶剂化结构策略的成功。该工作为高利用率的水系锌金属负极的基础研究和实际应用提供了新的见解和方法。

论文信息

High-Capacity Zinc Anode with 96 % Utilization Rate Enabled by Solvation Structure Design

Mingming Wang, Dr. Jiale Ma, Yahan Meng, Dr. Jifei Sun, Dr. Yuan Yuan, Dr. Mingyan Chuai, Na Chen, Dr. Yan Xu, Xinhua Zheng, Prof. Zhenyu Li, Prof. Wei Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202214966