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Angew. Chem. :应用扭曲构型二配位热活化延迟荧光Cu(I)配合物的高效蓝光有机电致发光器件2023-03-09
设计发光效率高、发射寿命短、稳定性良好并且成本可控的分子基发光材料是未来有机电致发光(OLED)产业良性健康发展的重要保障。近年来,在一类基于氮杂环卡宾-金属-芳胺结构的二配位铜族金属配合物展现出优良的热活化延迟荧光(TADF)特性,被认为是继贵金属磷光材料、有机TADF之后的新一代分子基OLED发光材料。

然而,此类材料二配位分子中两个配体相对空间结构与配合物发光性能之间的关系尚有待研究。鉴于配体间电荷转移(ICT)发射态跃迁前后电子云重叠程度对于最低单三重态能极差(△EST)以及发射态辐射跃迁速率(kr,S1)具有协同影响。大多数此类配合物具有配体共平面的构型,△EST和kr,S1均较大,几例配体正交的材料则表现出较小的△EST和kr,S1

 

 

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为了获得快速的TADF辐射跃迁速率(kr,TADF),需要较小的△EST和较大的kr,S1。是否能够通过分子设计,获得具有特定扭曲构型的配合物,从而同时实现较小的△EST和较大的kr,S1,是进一步提升此类材料性能的关键。近日,北京科技大学李天一教授与北京信息科技大学柳渊教授等人合作,以吲哚类衍生物为芳胺配体,制备了一系列构型可调的Cu(I)TADF配合物,深入研究了此类发光配合物中,分子构型与发光性能之间的关系。

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实验及理论计算表明,通过在吲哚2位引入空间位阻及电荷效应不同的取代基,配合物的构型能够从共平面调节至45°扭曲以及正交,在这个过程中,HOMO→LUMO主导的发射态ICT跃迁前后电子云重叠程度逐渐减小。在具有2-三氟甲基吲哚配体的扭曲构型配合物中,同时获得了低至120meV的△EST和高达1.3×105s-1的kr,S1,另外,转动受限的扭曲构型抑制了非辐射跃迁能量损失。因此,在此例蓝光TADF配合物中,获得了74%的高光致发光效率和1.9ms的快速TADF发光寿命。

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鉴于该蓝光配合物良好的光致发光性能以及热稳定性,进一步在真空蒸镀OLED器件中研究了其电致发光性能。在掺杂发光层器件中,最大外量子效率达到20%。由于此类配合物良好的载流子传输性能,在非掺杂器件中,最大外量子效率也达到了10%。在100cd/m2亮度下,器件效率滚降小于2%。

该工作中,作者通过设计具有锁定的扭曲构型的TADF二配位Cu(I)配合物,同时实现了较小的△EST和较大的kr,S1,并获得了发光性能优异的蓝光材料,为后续此类配合物TADF发光材料的设计提供了思路。

文信息

A Configurationally Confined Thermally Activated Delayed Fluorescent Two-Coordinate CuI Complex for Efficient Blue Electroluminescence

Hai-Jie Wang, Prof. Dr. Yuan Liu, Baoqiu Yu, Shi-Quan Song, Prof. Dr. You-Xuan Zheng, Dr. Kanglei Liu, Prof. Dr. Pangkuan Chen, Prof. Dr. Hailong Wang, Prof. Dr. Jianzhuang Jiang, Prof. Dr. Tian-Yi Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217195

 

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