ChemSusChem：三维蜂窝状多孔碳支撑的Ni纳米颗粒电催化亚硝酸盐还原制氨

氨（NH₃）是一种用途广泛的化学物质，被用作肥料、炸药、药品、纺织品等的原料，同时被作为一种可再生的、无碳的能源载体。工业制氨依赖高温高压的Haber-Bosch法，这极大消耗化石能源，排放二氧化碳，破坏生态环境。以氮气为氮源，水为质子源，通过电催化氮气还原可在室温条件下合成氨，有望替代Haber-Bosch法。但是，氮气水溶性低、N≡N键解离能高及氢气的竞争性析出导致了较低的氨产率和法拉第效率。工业和生活废水中亚硝酸盐的聚集会引发水体富营养化，破坏自然界氮平衡，对人体健康造成威胁。电催化亚硝酸盐（NO₂⁻）还原不仅可以移除NO₂⁻污染物，还可以产生NH₃。然而，在电催化NO₂⁻还原过程中，常伴随副产物生成，极大地限制了NH₃产率及选择性。因此，开发高效且高选择性的电催化NO₂⁻还原反应催化剂意义重大。

近日，电子科技大学的孙旭平教授团队以硝酸镍辅助聚合物热解成功制备了三维蜂窝状多孔碳支撑的Ni纳米颗粒（Ni@HPCF），作为高效电催化NO₂⁻还原合成氨的催化剂。通过一系列表征可知，Ni纳米颗粒均匀地分散在三维蜂窝状多孔碳骨架，有效避免了Ni纳米颗粒团聚，并且提供丰富的电催化活性位点（图一）。

图一、Ni@HPCF的形貌及物相表征

Ni@HPCF/CP的电催化NO₂⁻还原制氨的性能测试表明，在−0.8V时，Ni@HPCF/CP的氨产率高达12.04 mg h^–1 mg_cat.^–1，法拉第效率为95.1%，其性能高于HPCF/CP和Ni/CP，且优于大多数已报道的NO₂⁻电还原催化剂。此外，Ni@HPCF/CP展现出了良好的电化学稳定性（图二）。

图二、Ni@HPCF/CP的电催化NO₂⁻还原制氨性能

这项工作不仅提供了一种高效的NO₂⁻电还原合成氨催化剂，还为未来合理设计和开发金属/三维蜂窝状多孔碳的应用提供了思路。

论文信息

High-Efficiency Electroreduction of Nitrite to Ammonia on Ni Nanoparticles Strutted 3D Honeycomb-Like Porous Carbon Framework

Xiuhong Li, Xun He, Jie Yao, Kai Dong, Long Hu, Jie Chen, Longcheng Zhang, Xiaoya Fan, Zhengwei Cai, Shengjun Sun, Dongdong Zheng, Mohamed S. Hamdy, Qian Liu, Yonglan Luo, Yunwen Liao, and Xuping Sun

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202300505