1.67秒！超快合成Mo2N负载Ru用于高效碱性HER催化

氢气（H2）因其高能量密度和环境友好特性，被视为解决环境危机的最有希望的替代能源之一。在可持续发展的背景下，电催化水分解被认为是一种绿色高效的氢气生产方法。碱性氢气发展反应（HER）因其稳定性和成本效益而受到重视，更适合大规模应用。虽然铂（Pt）是最有效的贵金属催化剂之一，但其高昂的成本限制了其在大规模应用中的实用性。因此，开发成本效益高且性能优异的非贵金属或低含量贵金属催化剂成为研究的热点。

文章简介

2024年3月30日，中国地质大学于雪莲副教授课题组在《Chinese Chemical Letters》上发表了题为“Ultrafast synthesis of Mo2N with highly dispersed Ru for efficient alkaline hydrogen evolution”的论文。本研究提出了一种超快（1.67秒内）合成Mo2N并同时均匀分散超细Ru亚纳米粒子的方法。在真空条件下，前驱体粉末通过HTS的快速加热和冷却效果完全氮化成Mo2N，Ru与Mo2N之间的相互作用有效调节了电荷的重新分布。所制备的Ru/Mo2N在1 mol/L KOH中的碱性条件下表现出优异的HER性能，其过电位仅为66 mV（在10 mA/cm^2时），并且在质量活性（1.71 A/mg）和转化频率（1.41 s^-1）方面优于商业Pt/C催化剂。

图文导读

图1 展示了Ru/Mo2N的XRD图谱、拉曼光谱、SEM图像、TEM图像、HR-TEM图像以及EDS映射图像。XRD图谱证实了Mo2N的立方相γ-Mo2N的形成，而拉曼光谱显示了非晶态碳的存在。SEM和TEM图像揭示了Ru/Mo2N的卷曲纳米片结构，具有开放和连续的通道，这些通道可能来源于分解的三聚氰胺和氰尿酸，预期会增强活性位点的可及性。HR-TEM图像和EDS映射进一步证实了Mo、C、N和Ru在Ru/Mo2N中的均匀分散。

图2 展示了Ru/Mo2N的XPS光谱，包括全谱和Ru 3p、N 1s、Mo 3d的高分辨率光谱。XPS分析揭示了Ru、Mo和N的价态，以及它们在Ru/Mo2N表面的化学状态和组成。

图3 展示了Ru/Mo2N与Mo2N和Pt/C在1 mol/L KOH中的电化学性能比较，包括LSV曲线、过电位、Tafel斜率、质量活性（MA）和转化频率（TOF）的比较，以及Ru/Mo2N在恒定电流密度下的计时电位（CP）测试。这些结果表明，Ru/Mo2N具有更低的过电位和更快的动力学，以及出色的长期电化学稳定性。

图4 对比了通过HTS方法和高温管式炉方法制备的Mo2N和Ru/Mo2N的XRD图谱、LSV曲线、XPS光谱和电化学双电层电容（Cdl）。结果表明，HTS方法制备的Ru/Mo2N具有更均匀的Ru分散和更高的内在活性。

总 结展望

本研究成功开发了一种高效的电催化剂Ru/Mo2N，通过采用快速加热方法实现了Ru在Mo2N上的均匀分散。实验分析表明，Ru在高温冲击（HTS）过程中展现出更高程度的电子转移，以及Ru亚纳米粒子位点与Mo2N之间的协同效应，这促进了丰富的金属-载体相互作用，从而赋予了Ru/Mo2N卓越的性能。制备的Ru/Mo2N催化剂在1 mol/L KOH溶液中展现出66 mV的低过电位（η10）和杰出的催化活性，同时证明了其在长期电化学稳定性方面的优异表现。

此项工作不仅为Mo2N基电催化剂的制备提供了一种合理路径，也为设计和开发新型高效电催化材料提供了重要的参考和启示。通过优化合成策略和深入理解活性位点与载体之间的相互作用机制，可以进一步提升催化剂的性能，降低成本，并推动其在实际能源转换和催化过程中的应用。未来，我们期待Ru/Mo2N催化剂能够在更广泛的反应体系中发挥关键作用，并为清洁能源的生产和环境保护做出贡献。

文章链接

Xinyu Hou, Xuelian Yu, Meng Liu, Hengxing Peng, Lijuan Wu, Libing Liao, Guocheng Lv. Ultrafast synthesis of Mo2N with highly dispersed Ru for efficient alkaline hydrogen evolution. Chinese Chemical Letters, 2024.

https://doi.org/10.1016/j.cclet.2024.109845.