Angew. Chem.：质子/电子双亲和的水分子抑制剂助力锌金属电池实现高稳定性可逆界面

水系锌金属电池（AZMBs）因其易得性和安全性备受关注。然而，在电解液中质子沿着丰富的氢键网络快速传输，在负极表面发生HER而留下-OH，这会诱发副产物的形成，加剧锌枝晶生长和锌腐蚀等问题。其次，水溶液中H₂O/H⁺会使钒基材料等表面带电荷，并在H₂O的持续攻击下而发生活性元素溶解等问题。上述难题会使得电极-电解液界面结构持续衰退，从而电池难以保证长寿命循环，水系锌金属电池的低成本长时储能优势难以实现。

近日，武汉理工大学的安琴友/张磊/廖小彬/朱少华团队以1.5-戊二醇添加剂为例，将其引入到硫酸锌电解液作为添加剂。通过丰富的原位表征技术和先进的第一性原理计算与分子动力学模拟相结合的方法，证明该分子的质子/电子双亲和性有助于构筑具有稳定电极-电解液界面的水系锌金属电池，从而实现超长循环性能。

1.5-戊二醇分子的电子亲合性使其优先在金属锌表面吸附并隔绝与水分子的直接接触，有效抑制了HER等过程。此外，PD分子的分解也可以构筑有机-无机互锁的SEI层，从而对金属锌进行有效的保护。

1.5-戊二醇分子的电子亲合性也有助于其优先吸附在VO₂表面形成有机-无机屏水层，并且质子亲和性也有利于将H₂O分子排除在VO₂表面之外，从而抑制钒溶解过程而构筑了稳定的VO₂^–电解液界面。

Zn//Zn对称电池在1 mAh cm⁻²@1 mA cm⁻²的条件下可循环超过5600 h （在50℃下可循环超过250小时）。组装的Zn//VO₂电池在0.1 A g⁻¹的条件下实现了300次的稳定循环性能以及对应的软包电池在50次循环中的平均容量达到0.13 Ah。

这项工作对界面-性能相关性规律研究提出了一个具有特色的实验思路,期待能为水系锌金属电池及其他二次金属离子电池所用电解液添加剂的筛选提供一些依据。

论文信息

Hydrogen/Electron Amphiphilic Bi-Functional Water Molecular Inactivator-Assisted Interface Stabilization in Highly Reversible Zn Metal Batteries

Wenwei Zhang, Dr. Shaohua Zhu, Tong Yang, Lu Wu, Jinghao Li, Jiang Liang, Dr. Yu Liu, Lianmeng Cui, Chen Tang, Xinran Chen, Huiqing Zhou, Fan Qiao, Min Zhou, Prof. Ping Luo, Fengtong Chi, Dr. Xiaobin Liao, Prof. Lei Zhang, Prof. Qinyou An

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202419732