Angew. Chem. ：Ni单原子/MoC纳米簇在锂硫电池中的协同催化作用

锂硫（Li-S）电池由于具有较高的理论能量密度（2600 Wh/kg），远高于现有商业化锂离子电池，且硫资源丰富、价格低廉、无毒和环境友好等特点，是最有商业化前景的新型储能电池体系之一。尽管Li-S电池潜力巨大，但仍面临着很多挑战，如硫和硫化锂导电性不佳，中间产物多硫化物（LiPS）溶解到电解液中引起“穿梭效应”，复杂的多步多相反应过程动力学缓慢，不均匀的锂沉积导致锂枝晶生长等。总的来说，活性材料利用率低、库仑效率降低、电化学性能快速退化以及安全性问题等综合因素阻碍了Li-S电池的商业化应用。

近日，河南大学的孙自许教授制备了一种新型的双活性位点催化剂Ni-MoC-NC，其由锚定在氮掺杂碳（NC）基体的镍单原子（Ni-N₄）和平均直径仅为1.45 nm的碳化钼（MoC）纳米簇组成。

通过理论计算和电化学试验，结合先进的表征技术表明，作为Li-S电池正极载硫材料，MoC纳米簇活性位点更有利于长链LiPS还原，而Ni-N₄单原子活性位点更有利于促进短链LiPS 还原，这种双催化活性位点结构提供了丰富的催化中心，协同作用下促进了Li-S电池中的氧化还原反应。另外，将Ni-MoC-NC修饰在隔膜（PP）表面正极侧时，大量的不同催化活性位点不仅起到促进LiPS转化提高硫利用率、限制LiPS穿梭的作用，而且可以促进Li⁺均匀的分布，调控界面电流密度更均匀，有效缓解锂枝晶的生长。

最终，同时采用S/Ni-MoC-NC正极和Ni-MoC-NC@PP改性隔膜组装的Li-S电池表现出令人印象深刻的电化学性能，0.2C倍率下初始比容量达到1624 mAh g⁻¹，1C循环800次后比容量仍有590 mAh g⁻¹，且在2C大倍率下比容量为856.1 mAh g⁻¹。特别是在高硫负载（8.3 mg cm⁻¹）和低电解质用量（6 μL mg⁻¹）条件下，电池在0.1C下初始面容量达9.57 mAh cm⁻²，显示了该催化剂在高能量密度电池中的应用潜力。

这项研究不仅阐明了Ni-MoC-NC催化活性机制，而且显示了在改善Li-S电池性能方面的潜力。这些发现为Li-S电池多催化中心催化剂的设计提供了有价值的见解，为下一代商业应用的储能技术铺平了道路。

论文信息

Synergistic Catalysts for Lithium-Sulfur Batteries: Ni Single Atom and MoC Nanoclusters Composites

Chongchong Zhao, Yanxia Liu, Feng Huo, Zhenzhen Guo, Yurui Lu, Bowen Sun, Meng Li, Hui Xu, Min Zhang, Hailin Fan, Zixu Sun, Andreu Cabot, Yatao Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202502177