Angew. Chem. ：通过快速离子-电子转导增强导电水凝胶中的电子电荷传输

水凝胶是一种类似人体组织的仿生材料，往其中加入导电成分制成的 “导电水凝胶”，更是被寄予厚望用于可植入生物电子设备，比如监测人体健康的体内传感器，既能贴合组织又减少免疫排斥。

然而，水凝胶中的水分子的存在会破坏导电成分之间的连接，导致导电水凝胶的导电性比干燥状态下降数倍。更棘手的是，传统导电水凝胶依赖离子导电，而离子在水中的迁移速度远低于电子，这使得它们在高频信号传输中“力不从心”，无法满足快速电信号传输的需求。如何在水分子存在下，让水凝胶实现快速的电荷传输？这成为领域内的关键难题。

北京理工大学的赵飞教授研究团队近日给出了创新方案：他们设计了一种名为“分级非均质网络”（HIN）的特殊结构水凝胶，就像在材料内部搭建了“电子高速公路”网（图1a），打破了导电水凝胶内部离子主导电荷传输机制的传统认知。

柔软的“水合PSS网络”：由亲水的PSS聚合物链相互缠绕形成，就像一张弹性十足的“水网”，赋予材料柔韧性和保水性；导电“PEDOT:PSS多晶相”：其中PEDOT微晶像“铺路砖”，通过致密的PSS聚集体桥接，形成相互交错的导电网络。

更巧妙的是，PEDOT多晶相的内部应力限制了周围PSS聚集体的水合程度，形成了一个“超高离子浓度微环境”。当施加电场时，这一环境就像“润滑剂”，大幅降低电子在微晶之间跳跃的障碍，促进其跳跃（图1b），从而在水凝胶中形成以电子主导的电荷传输通路，而非像传统水凝胶那样依赖缓慢的离子迁移。

图1. HIN结构设计概念的示意图

通过多种表征手段系统揭示了HIN水凝胶的分层非均匀结构特性。拉伸曲线的分阶段非线性应力特征，印证了非均质分级网络各相的协同作用，为网络结构的成功构建提供了力学佐证。与此同时，采用TEM、WAXS、Raman、AFM以及SEM对其进行系统的表征，进一步证明HIN结构的成功构建。

图2. HIN结构的系统表征

通过交变信号传输测试、I-V特性曲线、离子环境稳定性电化学性能测试，进一步揭示HIN水凝胶内部存在电子主导的电荷传输通路，以及高效的界面离子-电子转导特性。

图3. 电信号传输行为和界面动力学行为测试

通过设计分级非均质结构实现了离子-电子转导的“双重加速”：既让电子在水凝胶中高速奔跑，又让生物界面的离子信号即时“翻译”为电子语言。这种“双重加速”让柔性材料能实时读懂植物的“口渴信号”。将HIN水凝胶作为的微型电极植入植物叶片后，能以超高灵敏度实时捕捉植物内部的渗透压变化。

图4. 植物渗透压的监测

这项研究开创了一种普适性的材料设计策略：通过调控聚合物网络的微观结构，在含水环境中构建电子主导的电荷传输路径。该研究打破了水凝胶依赖离子迁移主导电荷传输的传统机制，为高频柔性电子器件及超灵敏生物传感器的开发提供了新策略。该工作以“Boosting Electronic Charge Transport in Conductive Hydrogels via Rapid Ion-Electron Transduction”为题发表在《Angew. Chem., Int. Ed.》上。文章第一作者是北京理工大学的博士生李洲。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

论文信息

Boosting Electronic Charge Transport in Conductive Hydrogels via Rapid Ion-Electron Transduction

Zhou Li, Huiru Yun, Yuke Yan, Yang Zhao, Fei Zhao

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202506560