▲第一作者：蒋俊杰、王晓、王丹阳

通讯作者：欧阳方平、丁峰、王竹君、王珊珊

通讯单位：北京大学、国防科技大学、上海科技大学、中国科学院深圳先进技术研究院、中南大学等

论文DOI：10.1038/s41467-025-61849-0

针对低对称性二维材料单晶制备中面内取向与手性控制的难题，本研究以ReS₂为模型系统，提出”台面-台阶-扭结”策略。通过在MgO(001)衬底构建手性表面，利用基底台面约束ReS₂外延方向，台阶结构打破取向简并实现>99%单一面内取向，扭结结构破坏镜面对称性，实现>97.5%单手性选择，最终实现单层ReS₂单晶的取向和手性可控生长。所得材料展现出优异线偏振（各向异性率~1.9）与圆偏振（不对称因子~0.31）光电响应，性能媲美机械剥离样品。该策略成功拓展至其他低对称二维体系（如单斜MoO₂），为晶圆级低对称手性二维单晶薄膜生长提供新路径。

近年来，二维材料的化学气相沉积法（CVD）可控制备取得了长足进展。结构控制的要点集中在：单晶性、缺陷度、纵向厚度、横向尺寸、堆垛结构等方面；面向的材料体系，则是以六方晶系为代表的高对称性二维晶体（如石墨烯、氮化硼、金属硫族化合物等）。随着二维材料家族的拓展，正交（如黑磷）、单斜（如1T’-MoTe₂）、三斜（如1T’’-ReS₂）晶系的低对称性二维晶体日渐丰富，这既给材料带来了高对称性二维晶体所不具备的各向异性理化性质，同时也对材料的结构可控制备提出了更加苛刻的要求。原因有二：一方面，想要在宏观尺度上保持低晶体结构对称性所带来的独特各向异性理化性质，必须要求二维晶粒大范围面内顺排。也就是说，实现晶粒的面内单一取向、避免晶界的产生不仅是为了减少该类缺陷对载流子迁移率、发光效率等性质的劣化，更是在宏观上应用低结构对称性所带来的各向异性理化性能的必要前提。更重要的是，低结构对称性还带来了“二维手性”这一在高对称性晶体中不存在的崭新结构控制维度。以具有相反面外晶体取向的两个单层单晶为例，如果它们无法通过面内旋转和平移操作实现彼此重合，则该单层材料具有“二维手性”，且单层材料与基底所构成的界面具有三维空间的手性结构。通常，正交、单斜和三斜晶系的单层单晶具有这类对映异构特点。而“二维手性”可为材料带来手性拉曼散射、圆偏振光响应等新物性。因此，开发合适的直接生长策略，实现对二维晶体面内与面外取向的同步精准控制，是大面积制备手性可控、低对称性二维单晶的关键。

（1） 首创了“台面-台阶-扭结”法，构筑出具有手性表面的MgO衬底，在三斜晶系单层ReS₂体系中，实现了面内取向一致性>99%、手性选择性>97.5%的单晶CVD生长。并实验证明了，该手性控制策略可泛化至单斜晶系MoO₂等其他低对称性二维体系。

（2） 揭示了“台面-台阶-扭结”法实现单手性、单面内取向、单层单晶生长的内在机制。即基底台面控制二维晶体的外延方向，台阶和扭结分别用于打破不同面内取向和手性的二维晶体在结构和能量上的简并性，进而实现基底向二维材料的手性结构传递，达成对二维晶体全维度的结构控制。

（3） CVD制备样品在光电探测特性上，表现出与机械剥离样品相当的出色线偏振光响应（各向异性率=1.9）和圆偏振光探测（不对称因子=0.31）能力。

要点1：台面–台阶–扭结策略

基于密度泛函理论（DFT）计算指导，我们开发了一套“台面-台阶-扭结”策略，成功实现ReS₂单晶的面内取向和手性选择生长：（1）选择C_4v对称的MgO(001)作为衬底，在该对称性约束下，ReS₂单晶仅呈现两个相互正交的最优外延取向（θ = 0° 和 90°）。这种对称性设计在热力学上有效抑制了如120°晶界等常见低能晶界的形成，从而实现了ReS₂单晶的生长；（2）沿[10]方向构筑台阶，当ReS₂的b轴平行于台阶时，其界面结合能显著低于垂直取向的情况，从而打破了两正交取向的能量简并，实现了高度一致的面内取向控制；（3）进一步在[00]/[010]方向引入扭结结构以破坏衬底的镜面对称性，构建具有手性的表面，该设计利用右旋/左旋衬底与ReS₂对映体结合能差异（如R-ReS₂在(12l)^R表面结合能更低），实现了手性选择性的外延生长。

图1. 台阶-阶梯-扭结策略

要点2：手性可控的ReS₂单晶取向外延生长

经定向误切（[210]方向倾角～1°）与氧退火重构，在MgO(001)表面构筑含台阶/扭结的手性结构。在此基础上，采用无氢常压CVD方法实现了ReS₂的外延生长。所得晶粒呈现梭形形貌，具有高度一致的b轴取向与单晶特征。线偏振和圆偏振拉曼光谱进一步揭示了ReS₂的手性选择生长。线偏振与圆偏振拉曼光谱进一步揭示了ReS₂的手性选择性生长行为。高分辨原子力显微图像与截面扫描透射电镜图像证实了ReS₂与衬底之间的外延关系为[010]ReS₂(001)//[10]MgO(001)，并直接观察到其跨台阶的生长行为。ReS₂与台阶边缘间存在一定间隙，符合范德华耦合特性。该“台面-台阶-扭结”策略同样适用于其他低对称二维单晶材料（如单斜MoO₂）的手性选择性生长，展现出一定的泛化能力。

图2. 单手性、单向性、单晶单层ReS₂的生长与表征

要点3：“台面–台阶–扭结”策略逐步实现单晶、取向控制与手性选择

通过对比ReS₂在平整MgO(001)、台阶化MgO(11l)及手性MgO(12l)^R/S衬底上的生长，实验证实：（1）平整MgO(001)表面可以实现ReS₂单晶生长，但存在两个面内面内取向，且手性未控制；（2）引入[10]方向台阶后实现了>99%单一面内取向，但手性未控制；（3）进一步构筑含[00]/[010]方向扭结的手性表面时，ReS₂表现出单一面内取向的晶粒超高手性选择性，在MgO(12l)^R和MgO(12l)^S衬底上分布实现了R-ReS₂（97.5%）和S-ReS₂（98.7%）富集。

图3. 通过基底工程逐步提高ReS₂生长的结构选择性

要点4：器件性能与手性光电响应验证

基于直接生长的单晶R-/S-ReS₂，我们构建了高性能场效应晶体管和光电探测器，展现出接近机械剥离样品的线偏振光响应（各向异性比达1.9）和显著的圆偏振光探测能力（不对称因子为0.31），验证了二维手性结构对线偏振与圆偏振光的选择性识别能力。此外，通过对比ReS₂在多种衬底转移后的圆偏振拉曼响应差异，我们发现其手性源于材料自身结构，与衬底类型无关。这一结果进一步证实了基于手性ReS₂构筑二维手性界面的通用性与适配性。

图4. 手性单层ReS₂单晶的电学和光电特性

我们提出了一种“台面–台阶–扭结”协同策略，在绝缘MgO基底上构建手性表面，实现了单手性、单取向、各向异性ReS₂单层单晶的直接外延生长，面内取向一致性超过99%，手性选择性超过97.5%。实验与理论分析表明：台面决定ReS₂的外延取向，而台阶与扭结结构分别在面内取向与手性维度上破除了构型与能量简并，从而实现了对ReS₂晶体结构的全面调控。所制备的高质量ReS₂具备接近机械剥离样品的线偏振光各向异性响应（各向异性率1.9），以及媲美厚层手性材料的圆偏振光识别能力（不对称因子0.31）。该策略具有良好的通用性，已成功扩展至其他低对称性二维材料（如单斜MoO₂），为实现晶圆级、手性可控的二维单晶薄膜提供了新路径。

王珊珊，国防科技大学长聘研究员、博导、材料系副主任。专注于运用人工智能与自动化技术，开发材料原子尺度的缺陷智能化表征与可控制备的新方法、新工具。以第一/通讯作者在Nature Communications、Advanced Materials、Chem、Matter等期刊发表多篇研究论文。主持国家自然科学基金委青年科学基金项目（B类）、湖南省自然科学基金委青年科学基金项目（B类）、湖南省重大基础研究项目；获欧洲显微学大会“青年科学家”奖、入选中国科协“青年人才托举”工程；担任SmartMat、《国家科学进展》青年编委。课题组长期招收博士后与博士/硕士研究生，诚邀青年才俊加入。

课题组近年工作（通讯作者文章）：

[1] Auto-resolving the atomic structure at van der Waals interfaces using a generative model. Nat.Commun 2025, 16, 2927.

[2] Chirality-transferred epitaxy of circular polarization-sensitive ReS₂monolayer single crystals. Nat.Commun., 2025, 16, 7119.

[3] Exploring structure diversity in atomic resolution microscopy with graph. Adv. Mater. 2025, 37, 2417478.

[4] Machine learning-assisted active center exploration in atomically thin MoS_xTe_2-xelectrocatalysts for efficient hydrogen evolution. Adv. Mater. 2025, 2503474.

[5] Constructing slip stacking diversity in van der Waals homobilayers. Adv. Mater. 2024, 36, 240473.