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解码UOR催化剂!浙师大李正全/李闱墨&吉大卢晓峰最新AEM2025-11-18

尿素氧化反应(UOR)已成为能源与环境交叉领域的关键研究前沿,兼具节能产氢与尿素废水净化的双重优势。

然而,UOR的实际应用受限于其固有的六电子转移过程动力学缓慢这一根本性挑战,亟需开发高效电催化剂。

得益于其动态重构行为、可调控的电子结构和成本效益优势,镍(Ni)基材料 作为最具潜力的UOR电催化剂受到广泛关注。

2025年10月13日,浙江师范大学李正全李闱墨吉林大学卢晓峰在国际知名期刊Advance Energy Materials发表题为《From Ni Sites to System Synergy: Decoding Structural-Mechanism-Performance Relationships in Urea Electrooxidation Catalysts》的综述文章,李闱墨为论文第一作者,李正全李闱墨卢晓峰为论文共同通讯作者。

 

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在本文中,作者系统梳理了UOR在反应机理与材料创新方面的最新进展,重点阐述了提升镍基催化剂UOR性能的理性设计策略,并深入探讨了反应路径机理与前沿原位表征技术

此外,针对UOR在电化学能源与环境领域的应用,本文详细介绍了尿素辅助电解池、直接尿素燃料电池及电化学废水净化系统。

最后,通过总结当前存在的科学挑战与未来研究方向,展望了UOR作为关键技术协同推动可持续氢能经济与闭环氮管理的广阔前景。

 

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图1:用于UOR的Ni基电催化剂设计开发策略及其相关电化学能源与环境应用示意图。

 

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图2:a) UOR可能的反应路径示意图;b) 尿素在镍基电催化剂表面的不同吸附构型。

 

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图3:用于UOR研究的原位表征技术示意图。

 

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图4:a) NiMoO4·H2O的HRTEM图像。b-d) 溶解于0.1 M KOH中t=2、10和20分钟时的冷冻电镜图像(插图为显示晶格间距的放大图像,图d插图为快速傅里叶变换结果)。e) 尿素溶液、Ni-O-Ni位点和Ni-O-Ti位点的傅里叶变换红外光谱。f-g) 不同电位下Ni-O-Ni位点和Ni-O-Ti位点的原位FTIR光谱。h) Ni2P4O12/NiTe在1.35 V电位下随时间变化的原位拉曼光谱。

 

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图5:a, c) NiCo在1 M KOH及1 M KOH+0.33 M尿素溶液中的原位XANES Ni K边光谱。b, d) XANES光谱的最优线性组合拟合结果及Ni K边的平均氧化态。e,f) 在1 M KOH及1 M KOH+0.33 M尿素中Ni K边第一壳层配位的原位EXAFS拟合结果(配位数与键长)。g) β-Ni(OH)2在含14N和15N标记尿素电解液中的原位微分电化学质谱分析。h, i) NiCo和NiCoGe的原位微分电化学质谱分析。j-l) NiMn-MOF和Ni-MOF在OER和UOR过程中的原位电化学阻抗谱Bode图。

总之,尿素氧化反应目前仍处于相对初级的发展阶段。当前人工智能技术的兴起为UOR电催化剂的发现与设计提供了重要新机遇。

作者建议系统整合机器学习方法,减少对传统试错模式的依赖,从而加速镍基催化剂的实验设计周期。

同时,应建立集成的多模态表征平台,结合多种原位表征与测量技术,实时监测UOR过程中催化剂表面动态,深化机理认知并推动性能优化。

此外,作者建议对现有UOR系统进行以实际应用为导向的综合评估,包括市场成本与关键性能指标分析,这将促进UOR系统从实验室样机向工业级应用的转化,确保其符合操作可行性与经济可持续性要求。

作者期待本综述能激发对UOR的更多研究兴趣,推动多边合作以应对当前挑战,充分释放UOR在可持续能源转换与环境修复领域的变革性潜力。

From Ni Sites to System Synergy: Decoding Structural-Mechanism-Performance Relationships in Urea Electrooxidation Catalysts. Adv. Energy Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202504716.