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ACS Catalysis:原位技术+理论计算!揭示金属氧化物上中间体在全pH范围内的变化
光电化学水分解(PEC)是将太阳能转化为化学燃料氢的最有前景的途径之一。但是,由于四电子半反应动力学缓慢,在光阳极发生的析氧反应(OER)阻碍了其效率的提高。OER过程涉及一系列的中间物质,因此了解光阳极/电解质界面产生的中间体的作用对于揭示反应机理和提高析氧反应(OER)的效率至关重要。
基于此,重庆大学肖鹏、张云怀和甘立勇等利用原位技术和理论计算研究了在整个pH范围内TiO2、α-Fe2O3和WO3上的反应中间体。
原位试验结果和理论计算表明,在酸性电解质中OER的性能取决于M═O向M−OOH的转化,其中M═O是主要的中间物种;在碱性电解质中,OER的性能取决于M−OH向M═O的转化,其中M═O是主要的中间物种。
根据MSM机制,在M═O同时形成的条件下,它们会趋向于相互耦合产生氧气;并且在微碱性或中性溶液中,M−OOH和M−OH物种共存。这种对中间体和反应途径的清晰阐述能够清楚地解释在金属氧化物上OER过程是如何进行的。
此外,研究人员基于实验现象和理论计算研究了OER性能与反应机理之间的内在联系。结果表明,M−OH在PEC水氧化过程中具有双重作用:通常,它作为一个重构中心并抑制光电阳极的性能;只有在高碱性条件下,由于表面密度的变化,M−OH才能作为活性中间体促进PEC水的氧化。不同pH条件下M−OH物种功能的变化,使OER过程由单一位点机制转变为多位点机制。
综上,该项工作详细跟踪了OER过程中的中间体演化,为理解OER催化机理与光阳极性能之间的关系提供了重要的参考。
Evolution of Intermediates on Metal Oxide Photoanodes in a Full pH Range. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00309
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