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ACS Catalysis:尖晶石锚定的Ir单原子通过中间稳定化效应实现高效酸性水氧化
在工业质子交换膜(PEM)电解槽中,Ir氧化物被认为是唯一实用的析氧反应(OER)催化剂。然而,其活性低、成本高的缺点极大地阻碍了质子交换膜电解槽的规模化发展。
基于此,中国科学技术大学曹瑞国教授,李喜玉博士,雷占武博士(共同通讯作者)等人报道了原子分散的Ir原子加入到尖晶石Co3O4晶格中作为酸性OER催化剂,它对水氧化表现出优异的活性和稳定性。在10 mA cm-2时,该催化剂的过电位降至226 mV,超高转换频率为3.15 s-1 (η=30 0 mV),比商用IrO2高3个数量级。
本文通过DFT计算分别研究了Ir1-Co3O4(311)和IrO2(110)上的OER机制。IrO2(110)表面的电势决定步骤(PDS)是*OOH的形成步骤(*O+H2O→*OOH+H++e–),过电位为0.97 V。
然而,而Ir1-Co3O4(311)的PDS是O2的形成步骤(*OOH→*+O2+H++e–),过电位为0.41 V。这些结果表明Ir1-Co3O4(311)有效地降低了过电位并大大增强了OER活性。
重要的是,在Ir1-Co3O4(311)上生成*OOH的能量优势是由于*OOH的末端H原子和与Ir原子配位的晶格O原子之间的强氢键相互作用(氢键长度为1.75 Å),这种强氢键作用不能在吸附在IrO2(110)和Co3O4(311)上的*OOH上形成。
因此,在Ir1-Co3O4(311)上生成的*OOH的独特吸附构型会影响PDS并降低反应的过电位,进一步增强OER活性。
Spinel-Anchored Iridium Single Atoms Enable Efficient Acidic Water Oxidation via Intermediate Stabilization Effect. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05940.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05940.
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