太阳能驱动CO2加氢反应受到广泛关注。但是CO2光化学还原选择性生成CH4的过程具有非常高的挑战。
有鉴于此，尼赫鲁先进科学研究中心Sebastian C. Peter等报道构建了BiVO4和WO3半导体异质结光催化剂，能够有效的通过可见光进行光催化，在没有牺牲剂的条件时，实现了将CO2光催化还原生成甲烷，产率达到105 μmol g-1 h-1。通过选择反应介质和调控异质结能够抑制竞争性的制氢反应。
本文要点
要点1. 通过详细的光物理学、光电化学、XAS表征等研究结果，验证光催化的反应过程基于Z式电子转移过程，能够促进电子和空穴的分离。
要点2. 通过DRIFT和DFT计算，发现异质结上能够在CO2转化生成CH4的过程中表现较低的反应能垒，这是因为*CH2O中间体能够在应力释放的异质结界面上更好的稳定，异质结界面上比本征BiVO4的表面释放了应力。
本文研究结果为构建高性能的异质结型光催化剂用于选择性CO2还原生成特定产物和燃料提供经验和帮助。
Risov Das, Shreya Sarkar, Ritesh Kumar, Seethiraju D. Ramarao, Arjun Cherevotan, Mohammed Jasil, Chathakudath. P. Vinod, Abhishek Kumar Singh, and Sebastian C. Peter*, Noble-Metal-Free Heterojunction Photocatalyst for Selective CO2 Reduction to Methane upon Induced Strain Relaxation, ACS Catal. 2022, 12, 687-697
DOI: 10.1021/acscatal.1c04587
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04587
