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ACS Catalysis:Fe-Co基材料:一种低温合成氨的高效双金属催化剂
氨(NH3)是工业中最常用的化学品之一。因此,世界上约1-2%的电能被用来合成氨,同时产生的二氧化碳排放量约占全球的1.5-2%。因此,在较温和的条件下开发高效催化剂用于合成氨工业具有十分重要的意义。
基于此,沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学Jean-Marie Basset(通讯作者)等人报道了一种利用酞菁(Pc)为前驱体制备了具有不同铁钴(Fe/Co)比的高效合成氨Fe/Co催化剂,其中Fe-Co双金属纳米颗粒嵌入到多孔碳-氮基体中。
通过实验测试发现,与单金属Fe基催化剂相比,将高达20 wt% Co掺入到Fe催化剂中,可使催化剂的活性提高40%。更重要的是,即使在低温(350 ℃)下,该催化剂也表现出优异的活性。
研究发现,最有效的6K-FePc80CoPc20催化剂的表观活化能(Ea)为29 kJ·mol-1,表明N2在低温下易于活化。深入的动力学研究表明,在Fe催化剂中引入Co会弱化各种NHx缓凝物种,从而极大的调节了催化剂的表面。
通过密度泛函理论(DFT)计算证实了在表面Fe位引入25% Co在热力学上是可行性的。这表明,与原始K2O/Fe催化剂相比,表面上存在的Co吸引了领近Fe位点的负电荷,使暴露的Fe位点变成中性,更有利于双金属K2O/Co-Fe催化剂上的N2活化,并显示出更具热力学可行性的能量分布。
总之,作者认为该发现将激励研究人员开发一种即使在较低温度下也能用于合成氨的高效催化剂。
Iron-Cobalt-Based Materials: An Efficient Bimetallic Catalyst for Ammonia Synthesis at Low Temperatures. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c05078.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05078.
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