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ACS Catalysis:SiO2调整Cu2O催化微环境,提高CO2电还原为C2+的选择性
电化学CO2还原反应(CO2RR)是将CO2转化为有价值的化学品和燃料的有效方法。铜基催化剂具有可调节的配位环境和与中间体(如吸附性碳化物(*CO))适当的结合力,从而显示出将CO2转化为C2+产物的优异的电催化性能。
然而,由于竞争性析氢反应(HER)的存在、较厚的CO2扩散层导致CO2向催化剂表面转移缓慢以及由于OH−和HCO3−之间的中和导致的局部pH降低不利于多碳产物生成所必需的*CO−*CO偶联步骤,导致铜基电催化剂上多碳产物的选择性仍然不理想。为了解决这些问题,除了调节CO2RR电催化剂的内在性能外,调节局部催化微环境的疏水性也是一种有效的策略。
基于此,南开大学程方益和Yu Meng等使用无机SiO2气溶胶作为疏水添加剂来调节Cu2O立方体(Cu2O/SiO2)的催化环境,以实现高效和选择性电催化CO2RR。
原位红外分析、分子动力学模拟和密度泛函理论(DFT)计算结果显示,Cu2O/SiO2复合物通过阻断OH−和HCO3−之间的反应来富集局部羟基,增大CO2扩散系数(从2.67×10−10 m2 s−1增加到8.46×10−10 m2 s−1);并且与纯Cu2O相比(在Cu2O(111)上为0.49),Cu2O/SiO2复合物上的H2O的解离能更低(1.24 eV)。
因此,与纯的Cu2O电催化剂相比,所制备的Cu2O/SiO2催化剂在−1.2 V下的产氢法拉第效率和部分电流密度分别从30%下降到9.6%和从6.6 mA cm−2下降到1.4 mA cm−2;相应的C2+产物的法拉第效率从52.4%增加到75.6%,部分电流密度也从11.5 mA cm−2增长到12.6 mA cm−2。此外,Cu2O/SiO2复合材料经长时间电解后,C2+法拉第效率和p-CD均保持较高的稳定性。
综上,该项工作为通过调节电催化剂的碱度、H2O输送和CO2渗透性等局部微环境来提高CO2RR选择性提供了理论依据。
Tailoring the Catalytic Microenvironment of Cu2O with SiO2 to Enhance C2+ Product Selectivity in CO2 Electroreduction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00056
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