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ACS Energy Let.华科大高义华组: NH4+/H+共吸附的h-Ti3C2 MXene的高负载水系微超电容器
DOI:10.1021/acsenergylett.4c00253
具有安全、低成本优势的水系微型超级电容器(AMSCs)有望成为微型储能设备的首选。然而,AMSCs目前的问题是其极低的面积能量密度和功率密度,这是由金属离子之间的强相互作用以及厚电极的堆叠特性引起的。在此,华中科技大学高义华教授课题组的科研人员(时俊杰,高义华等)基于羟基化Ti3C2 MXene(h-Ti3C2 MXene)的NH4+/H+共吸附定制机制开发了AMSCs。这种共吸附机制增强了电极材料的吸附动力学行为。超高负载h-Ti3C2 MXene具有地毯状和更多的含氧官能团,进一步改善了厚电极的低性能。因此,所报道的AMSCs表现出令人印象深刻的功率密度(在 110.91 μWh cm-2下16.50 mW cm-2)、能量密度(在0.825 mW cm-2下394.59 μWh cm-2)和循环寿命(20000次GCD循环后保留率为92.45%)。这项工作提供了一个全新的定制NH4+/H+共吸附机制,用于构建先进的AMSCs。
图1:AMSCs的制造工艺、结构和工作原理(a) AMSCs的制备工艺及 (b) AMSCs的结构和工作原理,分别是常规的NH4+吸附机制和定制的NH4+/H+共吸附机制。
图2:h-Ti3C2 MXene的合成、表征和电化学性能(a) Ti3C2Tx MXene和h-Ti3C2 MXene的XRD图谱;(b) h-Ti3C2 MXene的SEM图像;(c) h-Ti3C2 MXene的FTIR光谱;(d) 1.0 mV s-1时的CV曲线;(e) 1.0 A g-1时的GCD曲线;(f) 倍率性能;(g) 1.0 ~ 50.0 mV s-1时的CV曲线;(h) 1.0 ~ 20.0 A g-1时的GCD曲线;(i) Nyquist图。
图3:厚Ti3C2Tx MXene和h-Ti3C2 MXene薄膜的表征和电化学性能(a) 具有不同面质量载荷的h-Ti3C2 MXene薄膜的横截面SEM图像。(b) Ti3C2Tx MXene和h-Ti3C2 MXene薄膜在各种负载和电流密度下的比电容比较。(c) 面质量载荷为16.0 mg cm–2的h-Ti3C2 MXene薄膜在16.0 mA cm-2下的循环寿命。
图4:定制NH4+/H+共吸附机制的AMSCs的表征、电化学性能和实用性;插齿状电极的 (a) 照片和 (b) SEM图像和映射图像。(c) 1.0 ~ 10.0 mV s-1和 (d) 15.0 ~ 200.0 mV s-1下的CV曲线,(e) 1.0 ~ 20.0 mA cm-2下的GCD曲线,(f) 奈奎斯特图,(g) 速率性能,(h) 能量和功率密度图,以及 (i) AMSC的循环寿命和库仑效率。(j) 串联和并联连接的几个AMSCs在2.0 mA cm-2下的GCD曲线。
总之,本文开发了第一个具有定制NH4+/H+共吸附机制的AMSCs,使用h-Ti3C2 MXene负极,MnO2-CNTs正极和酸性PAM水凝胶电解质组装。NH4+/H+的共吸附不仅提高了吸附动力学,而且由于H+和NH4+之间的协同作用,降低了电极材料的吸附能。此外,与2D Ti3C2Tx MXene相比,h-Ti3C2 MXene具有地毯状结构和更多含氧官能团,这不仅改善了2D Ti3C2Tx MXene堆叠特性导致的厚电极超低速率性能,而且提高了H+和NH4+与电极材料的接近性。同时,MnO2-CNTs的三维网状结构也可以增强厚电极的超低速率性能。因此,采用激光雕刻技术制备了具有定制NH4+/H+共吸附机制的高负载AMSCs,具有令人满意的功率密度(110.91 μWh cm-2时16.50 mW cm–2)、能量密度(0.825 mW cm-2时394.59 μWh cm-2)和循环寿命(20000次GCD循环后保留率为92.45%)。这项工作将为下一代微超级电容器的MXene改性和物理设计提供一个有前途的研究方向。
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