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ACS Energy Lett.:加点脉冲,提高CO2电还原C2产物选择性2022-01-07
脉冲电化学CO2还原目前是一种有吸引力的用于提高产物的选择性和催化活性,脉冲电化学技术的技术具有可变化的特点,因此为研究优化反应条件、理解其中的基本问题提供比较多的机会。
有鉴于此,康奈尔大学Tobias Hanrath报道研究了脉冲过电势的数值、持续时间、形状对电极界面反应微环境的影响,和改善生成C2产物的作用。
 

本文要点

要点1. 通过电化学分析发现,阳极正电流的最高脉冲过电势(作为能够指示阴离子中间体共吸附作用的强度)能够改善反应的稳定性,提高C2产物选择性(最高能够达到76 %的法拉第效率)。

要点2. 改变电化学脉冲的时间对产物C2的选择性基本上没有影响,但是电化学脉冲的对称性对产物的选择性产生显著影响,其中对称的电化学脉冲能够更好的生成C2产物。讨论了电化学脉冲的对称性、产物选择性有关的COads覆盖率、C-C偶联反应能量变化情况随着阴离子共吸附、界面电荷、电场变化效应的关系。
Rileigh Casebolt DiDomenico and Tobias Hanrath*, Pulse Symmetry Impacts the C2 Product Selectivity in Pulsed Electrochemical CO2 Reduction, ACS Energy Lett. 2022, 7, 292–299
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02166
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c02166
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