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ACS Nano:协同Ag纳米粒子和限制在氮化碳上的Co-Ag双金属原子位点实现高效CO2还原
工业对不可再生资源的消耗日益增加,造成了严重的环境问题和能源危机。光催化CO2还原技术尤其具有吸引力,它利用阳光作为可持续能源,利用丰富的水分子作为蛋白质来源,模拟自然光合作用过程,被认为是一种环保和可持续的方式。在各种产物(如CO,CH4和CH3OH,乙醇)中,CO2→CO的双电子还原过程是目前最实用的方法,因为它可以很容易地集成到成熟的费托合成中来生产合成气。有效地将CO2还原为CO的理想的光催化剂有望满足所有的标准,包括强的阳光吸收能力,高的CO2吸附效率,令人满意的电荷分离效率,以及出色的CO选择性。然而,很少有具有电子供体的传统半导体能够满足上述所有要求。因此,为了优化光催化CO2还原的活性和选择性,各种助催化剂如金属被开发出来。
基于此,南京师范大学刘亚子、东南大学许妍和南京林业大学陈祖鹏(共同通讯)等人报道了在P掺杂的氮化碳(Co1Ag(1+n)-PCN)上构建具有相邻原子Co-Ag双金属位点的协同Ag纳米粒子催化剂,用于光催化CO2还原。
本文在没有外加电子供体的CH3CN/H2O(体积比为6/4)体系中,对制备的催化剂进行了光催化CO2还原性能测试。测试结果表明,Ag1-CN在4小时内的CO和CH4产生速率分别为17.50和6.28 μmol gcat-1,CO选择性达到41.1%。而对于Co1Ag1-PCN,其CO生成率和选择性分别提高至21.50 μmol gcat-1和61.8%,表明引入CO-N6-P SA(单原子)位点形成双金属SA位点可以选择性地促进CO生成。
此外,Co1Ag(1+n)-PCN的性能得到了提高,CO生成率达到46.82 μmol gcat-1,CO选择性达到70.1%,分别是Co1Ag1-PCN和Ag1-CN的2.18倍和2.68倍。在Co1Ag(1+n)-PCN中,Ag-NPs与Ag-N2C2和CO-N6-P SA位点耦合后CO的生成速率和选择性显著提高。相比之下,在没有CO2或照明的情况下,在Co1Ag(1+n)-PCN上没有观察到可检测到的CO或CH4。在不使用催化剂的情况下,产生的微量CO也可以忽略不计,这也验证了光源是必要的,还原产物主要来源于CO2转化。
在本文中,研究人员首先通过溶剂热方法,在P掺杂的氮化碳基体(Co1Ag(1+n)-PCN)上负载双金属Co-Ag SAs和Ag NP,以实现在没有额外电子供体的情况下,在水中从CO2到CO的高效光催化转化。Ag形态依赖于Ag1-CN上引入Co-N6-P SA活性位点的方式。在获得的Co1Ag(1+n)-PCN中,N和P原子被锚定在Co SA位点上形成不对称的Co-N6-P键,从而使反应性Co基物质最大化暴露,而Ag则同时表现为Ag-N2C2 SA位点和Ag NP。
本文的测试结果证明,合成的Co1Ag(1+n)-PCN具有高CO选择性和较高的CO活性以及优异的CO2还原稳定性。本文的基础表征和研究结果表明,Co SA位点、Ag NPs和SA的电子金属-载体相互作用(EMSIs)促进了CO2*和COOH*中间体的生成,从而加速了CO和CH4的生成,并促进了光激发电子的富集和转移。双金属Co-Ag SA位点充当了快速电子转移通道,而Ag NP则充当了CO2还原的电子受体。Ag纳米粒子的存在也提高了光激发电子的含量和转移效率。
此外,在这种固-液模式下,通过调节溶剂和牺牲剂的比例和类型,可以选择性地调节质子和CO2的还原途径。这项工作揭示了原子配位环境的精确和最优控制,以实现催化剂的高活性和高选择性,并进一步提供了一种先进的策略,以优化发展不对称金属SA位点与金属纳米粒子的广泛光催化应用。
Atomic Cobalt-Silver Dual-Metal Sites Confined on Carbon Nitride with Synergistic Ag Nanoparticles for Enhanced CO2 Photoreduction, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c03176.
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03176.
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