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ACS Nano: 合成无表面活性剂Au-CdS,实现广谱光催化析氢
等离子体金属纳米材料的加入可以通过局域表面等离子共振(LSPR)机制显著提高半导体光催化剂的可见光响应。然而,等离子体金属纳米材料的表面常常覆盖表面活性剂分子,这在一定程度上会影响纳米材料进行光催化析氢,因为表面活性剂分子可以通过阻断活性位点和/或通过抑制表面电荷转移过程损害纳米材料的辅助催化功能。
基于此,华东理工大学张金龙和Ziwei Ye等报告了界面自组装技术合成无表面活性剂的An胶体(AuCS),并使用它们进一步合成核壳Au-CdS光催化剂(AuCS@CdS)。
具体而言,组装金纳米颗粒(NPs)到金胶体体(AuCSs),而无需修饰他们的表面与表面活性剂;随后通过原位沉积法,将所得AuCSs与CdS偶联,制备了Au-CdS复合光催化剂。金纳米粒子的组装诱导了AuCSs更广泛和更强烈的LSPR反应,而表面活性剂的缺失使它们能够有效地作为共催化剂。
实验结果表明,在模拟太阳光辐照下,最优的AuCS@CdSs催化剂的产氢速率高达235.8 mmol g−1 h−1,同时,该催化剂在反应过程中也表现出优异的稳定性,其活性在连续反应9个小时内几乎保持不变,并且反应后材料的组成和结构不会发生变化。
机理实验结果显示,AuCS@CdSs的光催化氢析出机理为:当入射光与AuCS@CdS相互作用时,AuCS在其表面周围产生一个强大的电磁场,这显著地促进了CdS内部电子-空穴对的产生;在没有表面活性剂分子的情况下,由于费米能级的不同,在Au-CdS界面上形成了一个肖特基势垒,肖特基势垒的形成有助于提高载流子分离效率;当CdS壳层内产生的光电子穿过肖特基势垒,到达发生氢还原的金表面时,就会产生较高的析氢活性。
总的来说,这项工作表明,利用等离子体金属纳米结构高效利用太阳光具有巨大的潜力,同时也突出了耦合LSPR性能和共催化性能实现高析氢活性的重要性。
Rational Synthesis of Au–CdS Composite Photocatalysts for Broad-Spectrum Photocatalytic Hydrogen Evolution. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02092
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