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AEM:X射线光谱法测定CO2电还原过程中氧化物衍生的Cu-Sn催化剂的构效关系
开发用于选择性电化学CO2转化的地球上含量丰富的催化剂是一个核心挑战。其中,铜-锡(Cu-Sn)双金属催化剂可以选择性地将CO2还原为CO或甲酸盐。
基于此,德国柏林亥姆霍兹材料与能源研究中心Matthew T. Mayer和Laura C. Pardo Pérez(共同通讯作者)等人报道了氧化物衍生的Cu-Sn催化剂,可以针对任一产品进行调节,并试图了解导致这些选择性趋势的Cu和Sn之间的协同效应。
材料在CO2还原条件下发生了显著的转变,并通过多种方法的相关观测(用于原位研究的X射线吸收光谱法和用于表面灵敏度的准原位X射线光电子能谱法)揭示了其动态体积和表面结构。
对于这两种类型的催化剂,Cu在反应条件下转变为金属Cu0。然而,不同类型催化剂的锡形态和含量存在显著差异:CO选择性催化剂的表面锡含量为13 at.%主要以氧化锡的形式存在,而甲酸盐选择性催化剂的锡含量为70 at.%由金属Sn0和Sn氧化物组成。
通过密度泛函理论(DFT)计算模拟表明了Cu-Sn催化剂的两种状态。在低Sn含量下,局部电子效应导致Snδ+的形成。对于Sn含量≥45,整个系统显示出与纯Sn相似的反应性,在促进甲酸盐(HCOO–)生成的同时阻碍了H吸附。
通过增加催化电流密度来进一步提高Cu-Sn催化剂的性能,可以通过将高表面积Cu纳米结构功能化,并将Sn覆盖层集成到气体扩散电极配置中,从而针对上述表面组成来实现。本研究揭示了锡功能化铜催化剂的结构、组成和形态与电化学偏压的复杂依赖关系。
Determining Structure-Activity Relationships in Oxide Derived Cu-Sn Catalysts During CO2 Electroreduction Using X-Ray Spectroscopy. Adv. Energy. Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202103328.
https://doi.org/10.1002/aenm.202103328.
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