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AFM:集成Cu单原子和N空位双中心,同时活化CO2和H2O以增强光生产CO
光催化CO2转化为高附加值的化学品和燃料,在同时解决气候变化问题和实现碳中和方面具有巨大潜力。具有可调局部原子构型和独特电子性质的单原子光催化剂在过去的十年中表现出了优异的催化性能。
然而,考虑到它们的单位点特征,它们通常只适合于单分子的活化,对于需要复杂的活化和解离过程的CO2光还原,在光催化剂上设计多个同时进行CO2还原和H2O解离的活性位点仍然是一个艰巨的挑战。
基于此,重庆大学周小元、陶晓萍和甘立勇等设计了锚定有铜单原子和N2C空位的CN光催化剂(Cu1/N2CV-CN),其能够同时促进CO2活化和水解离,以实现CO2转化为CO。
通过电子和原子层面的实验和理论计算,系统地验证了这些双活性中心组装光催化剂的结构与功能性能之间的关系。
实验结果表明,在CN上构建铜原子活性位点有利于材料光生电荷的分离和转移,即通过改变表面的电子结构来促进CO2的化学吸附;同时,在N2CV位点发生解离的H2O分子可以提供丰富的H*。
此外,机理研究表明,双位点吸附构型有效地促进了COO*向COOH*的转化,这可能是CO2高选择性还原为CO的原因。
因此,所制备的Cu1/N2CV-CN光催化剂在光照下4个小时,CO产率高达11.12 μmol g−1 h−1,CO2还原为CO的产物/电子选择性分别为98.5%和94.27%,优于目前报道的大多数铜基光催化剂。
此外,Cu1/N2CV-CN在经过5次循环反应后性能几乎不发生衰减,并且反应后样品的组分和形貌未发生明显变化;同时在实验室保存超300天的Cu1/N2CV-CN仍保持良好的CO2光还原活性,证明了该催化剂具有优异的稳定性。综上,该项工作中设计的具有双活性中心的CN光还原CO2为研究外源单原子与具有特定结构的固有材料之间的相互作用提供了平台,有助于人们认知催化剂位点设计与进一步复杂反应过程之间的关系和相互作用。
Simultaneous CO2 and H2O Activation via Integrated Cu Single Atom and N Vacancy Dual-Site for Enhanced CO Photo-Production. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301729
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