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AFM: Ni-VO结构调制金属位点电子构型，增强Ni-In2O3催化尿素析出和氧化2024-11-20
开发合适的策略来将尿素合成(UER)和氧化(UOR)集成到一个单一的电解槽，以创建一个封闭的氮循环并同时提供化学原料具有巨大的实际意义。设计同时具有UER和UOR功能的双功能催化剂成为实现该目标的关键。各种催化剂，包括贵金属(Pt、Ir和Ru)和非贵金属催化剂，已被探索以解决缓慢的尿素氧化动力学。
在非贵金属中，镍(Ni)基催化剂能够产生NiOOH物种而显示出对UOR的有效性。从UER的角度来看，Ni物种也有促进硝酸盐质子化的潜力。最近的研究表明，将表面空位/缺陷工程与活性Ni结合起来，可以在封装氮循环的同时协同促进UER和UOR，但有效催化剂的制备仍然是一个巨大的挑战。
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近日，悉尼大学黄骏、延世大学Aloysius Soon和淡江大学董崇礼(Dong Chung-Li)等利用水热法成功地制备了一种对UOR和UER都具有优异活性的双功能Ni-In2O3催化剂。
实验结果表明，具有可调局域电子特性的Ni-In2O3中具有独特的Ni-氧空位(Ni-VO)结构，这种结构有效地调节了相邻In和Ni原子的电子构型。同时，该结构产生的协同效应极大地促进了催化剂与关键中间体之间的相互作用，能够显著降低UER和UOR的电位决定步骤(PDS)的能垒，导致优异的反应活性和动力学。
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性能测试结果显示，Ni-In2O3催化剂在1.35 VRHE下的UOR阳极电流密度为100 mA cm-2，而达到200 mA cm-2电流密度则仅需1.42 VRHE的外加偏压；同时，对于尿素生产反应，−0.4 VRHE下的尿素生产速率为668 μg h-1 gcat-1，法拉第效率为19.6%。
此外，该催化剂能够进行长期UER和UOR反应，且稳定性测试后催化剂形貌和结构几乎未发生变化，显示出优异的稳定性。总的来说，该项工作结合实验和计算揭示了可持续尿素生产和电氧化的机制，为开发高效的电催化剂提供了新的视角。
Electrocatalysis for urea evolution and oxidation through confining atomic Ni into In2O3 nanosheet catalysts. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202415859
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